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随着社会发展,不可再生的石化能源在毫无节制消耗的过程中产生大量的二氧化碳,由此引发的碳排放问题已日益严重。目前,氢能源因其清洁且能量密度高等优点而备受各个国家的关注,但是氢气的储存和运输过程中所面临的安全和低效的问题一直是制约氢气大规模发展的重要因素。传统的储氢方式主要为物理储氢,存在储氢率低、成本高、运输难和储放氢条件苛刻等问题。关于氢气的新型储存方式已有大量的研究,然而目前的报道仍无法同时满足高储氢率、储低成本运输和储运过程安全可靠等条件。针对现有的问题,本文以新型的有机液体(咔唑、吲哚基化合物)作为储氢物,制备常温下为液体的全氢化有机液体储氢物,聚焦低温高效脱氢催化剂的设计与制备,系统的开展了全氢化有机液体储氢物低温脱氢转化的研究,开发出了具有高脱氢活性、选择性和稳定性的氧化钯基催化剂,构建全氢化有机液体储氢物低温脱氢催化体系。本文的具体工作进展如下:首先选用丙基咔唑、乙基咔唑和2-甲基吲哚为原料,以不同比例混合后加氢,制备出常温下为液体且具有较高储氢率的全氢化有机液体储氢物。然后以文献报道最优的Pd基催化剂为脱氢催化剂,通过载体的筛选以及Pd价态的调控,得到低温下高效脱氢的催化剂PdO/AC。通过X射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和氮气物理吸附(BET)测试表征对比PdO/AC和Pd/AC在电子结构和物理性质上的区别,发现活性金属位点的价态是导致其脱氢催化活性不同的主要原因,并首次提出PdO可作为活性位点实现低温催化全氢化有机液体储氢物完全脱氢:研究发现Pd/AC氧化制备PdO/AC的时长不同,对应PdO活性位点的数量不同,进而影响其催化脱氢的活性。通过反应温度、反应时间以及投料比的调控可以得到当PdO的理论负载量为10 wt%,全氢化有机液体储氢物的加量为250 mg,催化剂的加量为125 mg,140℃反应8 h时,全氢化有机液体储氢物的转化率可达到100%,完全脱氢产物的收率可达到95.6%。PdO/AC催化剂在重复使用3次后,催化剂脱氢活性几乎没有下降,具有良好的重复使用性。电子得失的过程是催化反应的本质,因此是电子传递的效率是影响反应速率的重要因素。二维材料carbonnitride(C3N4)由于其结构空穴多,电子传递效率快,而具有较大的应用前景。本文第二章通过以Zr掺杂的方式,成功制备了富含缺陷位的Zr-C3N4并利用其作为载体负载PdO,制备PdO/Zr-C3N4催化剂。研究发现PdO/Zr-C3N4可在低温条件下催化全氢化有机液体储氢物高效脱氢。通过BET和TEM电镜的表征发现,相比于其它载体,Zr-C3N4具备更大的比表面积和更多的介孔结构,使得PdO金属颗粒均匀的分散在Zr-C3N4的边缘和孔隙周围,平均粒径为4.9nm。通过电子顺磁共振(EPR)和电化学阻抗谱(EIS)发现PdO/Zr-C3N4相比于其它催化剂具备更多的碳缺陷位,因此拥有更多的孤对电子数。而较多孤对电子数可使得催化剂拥有更小的电子转移阻力,并加快电子转移的效率和增强多步可逆脱氢反应的速率。然后通过XPS、H2-TPR发现相比于其他催化剂,PdO和Zr-C3N4之间的作用力更强从而导致Pd和Zr的特征峰在氧化的过程中发生了偏移,因此具备的更高的催化脱氢活性。当PdO的实际负载量为5.03 wt%,全氢化有机液体储氢物的加量为250 mg,催化剂的加量为125 mg,140℃反应8 h时,全氢化有机液体储氢物的转化率可达到100%,完全脱氢产物的收率可达到94.4%。