实验,计算和理论对于材料的分析和设计是缺一不可的三大手段。而材料模拟由于横跨计算和理论两大领域,因此其重要性更是不言而喻的。计算方面,计算材料学近年来的蓬勃发展已经把密度泛函理论及其计算方法推向高技术应用领域,这其中,材料的分析和设计就是一个高度活跃和受关注的领域。理论方面,不考虑高能辐射修正,要描述多粒子体系的各种性质,在密度泛函理论的框架内,我们只需要电磁理论,Schrodinger方程,Dirac方程,及七个与具体材料无关的参数(电子/原子的质量和电荷,Bohr半径,Planck常数,精细结构常数)而不涉及更深奥的基础物理问题。基于此,具体地,本论文分别在染料敏化太阳能电池,氢气存储和锂离子电池三个领域,运用第一性原理对一些低维(零维到二维)材料进行分析和设计。主要内容如下：(1)在密度泛函-含时密度泛函理论框架下,研究了染料敏化太阳能电池中的纯有机三苯胺基染料在吸附到半导体基底前后的几何构型,激发态以及电子结构等性质,并从这三个方面比较了其中包含的两种不同类型的锚基对体系光电性质的影响。结果表明,用氰基乙酸作为锚基的三苯胺基染料比用绕丹宁乙酸作为锚基的三苯胺基染料,能提供更大的开路电压和与TiO2更好的共轭环境。这为染料敏化太阳能电池中的纯有机染料的定向设计合成提供了一定的理论基础。(2)研究了在几个纳米尺度下的镁/镁-氢纳米线的构型,电子结构,热力学性质,以及储氢性能。研究表明,这个尺度下的镁/镁-氢纳米线的储氢量与体相一致,但是其脱氢焓却只有体相的一半,因此可以在室温吸放氢。进一步的研究表明,体系的氢容量或者尺寸的改变都对体系的稳定性造成影响,而其本质都是镁-氢作用机制的竞争。(3)研究了锂离子在硅薄膜中的迁移过程。研究发现,锂离子在硅薄膜表面的嵌入是整个过程的速控步,由于这个速控步的能垒非常高,因此这个过程中的锂离子迁移非常缓慢,并影响到整体锂离子迁移,最终将使得硅材料在作为锂离子电池负极材料时,在高充放电电流下无法达到高容量。通过进一步研究硅薄膜表面第Ⅲ/Ⅴ主族元素掺杂对速控步能垒的影响,可以发现,表面或者次表面的磷或者铝掺杂有利于速控步的能垒的降低,这将为设计高倍率容量的锂离子电池负极材料提供有益参考。