【摘 要】
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钙循环技术利用CaO煅烧/碳酸化循环反应实现燃煤电站CO2脱除,是目前最有前景的大规模CO2脱除技术之一。燃煤电站污染物种类繁多,需配置多个装置分别脱除。本文提出钙循环碳酸化过程耦合生物质焦脱除NOx方法。本文研究了钙循环碳酸过程中生物质焦/CaO协同脱除NO/CO2特性,揭示了 CaO碳酸化对脱除NO的影响机理;提出Cu和Mn分别强化生物质焦、CO和CaO的协同脱除NO/CO2特性;通过微观结构
【基金项目】
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国家自然科学基金（51876105）； 国家自然科学基金委-山西煤基低碳联合基金（U1510130）； 山东大学基本科研业务费（交叉学科培育）资助项目（2018JC039）； 山东大学博士研究生创新能力提升计划；
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钙循环技术利用CaO煅烧/碳酸化循环反应实现燃煤电站CO2脱除,是目前最有前景的大规模CO2脱除技术之一。燃煤电站污染物种类繁多,需配置多个装置分别脱除。本文提出钙循环碳酸化过程耦合生物质焦脱除NOx方法。本文研究了钙循环碳酸过程中生物质焦/CaO协同脱除NO/CO2特性,揭示了 CaO碳酸化对脱除NO的影响机理;提出Cu和Mn分别强化生物质焦、CO和CaO的协同脱除NO/CO2特性;通过微观结构分析和密度泛函理论计算揭示协同脱除NO/CO2机理。本文以椰壳焦作为生物质焦典型代表,开展了一系列研究。研究反应条件、生物质焦/CaO质量比和钙循环次数对钙循环耦合生物质焦协同脱除NO/CO2的影响规律。在碳酸化过程中CaO既脱除CO2又催化生物质焦氧化产生的CO脱除NO,使得生物质焦/CaO的脱除NO效率比生物质焦单独脱除NO时提高了 24%。提高反应温度、O2浓度和生物质焦添加量有利于生物质焦脱除NO和产生高浓度CO脱除NO,但也增加了生物质焦氧化产生的CO2浓度,使得CaO的脱除CO2效率下降,因此适宜的温度、O2浓度和焦钙质量比分别为650℃、4%和3:16,在第1次循环中,生物质焦/CaO协同脱除NO/CO2的脱除NO效率高达97%,脱除CO2效率达80%;当循环次数增加至9次时,脱除CO2效率维持在80%,脱除NO效率却由于CaO烧结下降至84%。为在较低生物质焦添加量时实现高效脱除NO,制备了 Cu改性生物质焦。研究了制备过程、焦钙质量比、O2浓度和钙循环次数对Cu改性生物质焦/CaO协同脱除NO/CO2特性的影响,通过微观表征及密度泛函理论计算揭示了 Cu对焦炭和CO脱除NO的作用机理。Cu大幅提高CO和生物质焦脱除NO性能,CaO催化CO脱除NO,使得实现高效脱除NO所需焦炭添加量减少2/3,而脱除NO效率却提高15%;Cu促进CO氧化为CO2,增加气氛中CO2浓度,降低CaO脱除CO2效率,因此适合的Cu/C摩尔比为0.77:100。通过密度泛函理论计算发现Cu改变了生物质焦脱除NO、CO脱除NO和CO氧化的反应路径,使得反应能垒分别降低了 3 7%、60%和110%,使得各反应更易发生。在焦钙质量比、温度和O2浓度分别为1:16、650℃和3%时,在前11次钙循环中,Cu改性生物质焦/CaO的脱除CO2效率保持在80%,脱除NO效率由于CaO烧结而从94%下降至83%。生物质焦氧化产生的CO在脱除NO中占有重要地位。研究了碳酸化过程中CaO催化CO脱除NO特性。研究发现,CaO对CO脱除NO具有较强的催化作用,在高浓度CO（3%）时第1次钙循环初始脱除NO效率高达95%,但随着CaO碳酸化生成CaCO3,CaO的催化作用减弱,NO脱除效率在CaO碳酸化化学反应控制阶段结束时降至66%。CaO碳酸化抑制其催化CO脱除NO。当钙循环次数增加至20次,初始脱除NO效率下降至78%。随着钙循环次数增加,CaO烧结加重,致使CaO中CO和NO扩散受阻,CaO催化被抑制,而碳酸化化学反应控制阶段脱除CO2速率受烧结影响较小,进一步抑制CaO催化CO脱除NO反应,这就是生物质焦/CaO协同脱除NO/CO2时脱除NO效率随着循环次数增加而下降的原因。为在较低CO浓度下实现NO的高效脱除,提出Mn改性CaO用于碳酸化过程强化CO脱除NO的方法。Mn能提高CaO的循环脱除CO2性能和反应速率。在鼓泡流态化下研究Mn-CaO碳酸化过程催化低浓度CO脱除NO性能。温和煅烧条件下,当温度、Mn/Ca摩尔比和CO浓度为650℃、3.5:100和0.4%,Mn-CaO的脱除CO2效率达88%,比未改性前高21%,CO脱除NO效率从0%大幅提高到99%,且在碳酸化化学反应控制阶段和10次钙循环中保持该脱除NO效率。在恶劣煅烧条件下,10次钙循环中脱除CO2效率和脱除NO效率依然可达85%和99%。密度泛函理论计算表明,Mn强化CaO吸附CO2、NO和CO,吸附作用分别提高39%、61%和96%。Mn取代O顶位成为了催化CO脱除NO的新活性位,CaO催化CO脱除NO不再与CaO脱除CO2竞争O顶位,从而大幅缓解了 CaO碳酸化对CO脱除NO的不利影响。Mn既提高CaO的碳酸化性能,又高效且稳定地催化低浓度CO脱除NO,是一种双功能添加剂。
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