华北背景区域PM2.5组成特征及来源解析

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:whw123
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
改革开放以后,随着我国经济的快速发展,大气污染问题突出,特别是近二三十年在我国经济发达地区(如珠三角、长三角、京津冀)集中爆发。在华北地区,PM2.5(粒径小于2.5微米的大气颗粒物)污染日益严重,呈现了区域尺度上高污染的态势。PM2.5可以吸收和散射太阳光,降低大气能见度,影响大气辐射平衡,对人类生活、健康,甚至气候产生了严重影响。控制PM2.5污染,关键在于了解PM2.5的来源。本研究在位于华北地区大气背景区域的北隍城岛、屺坶岛、黄河三角洲分别进行PM2.5全年观测、冬季加强观测、夏季加强观测。对PM2.5样品进行碳质成分、水溶性离子、无机元素等常规成分分析,并通过放射性14C同位素技术、稳定性15N同位素技术联合PMF(Positive MatrixFactorization)模型、PSCF(Potential Source Contribution Function)模型和贝叶斯(Bayesian)模型对华北地区PM2.5及其主要二次物质的来源和源区贡献进行解析,形成对华北地区大气污染特征的客观认识,旨在从区域尺度上为华北地区PM2.5污染治理提供科学的参考依据。  全年观测中,北隍城岛PM2.5的平均浓度为63.10±39.00μg m-3,浓度在5.28μg m-3到267.11μg m-3之间,并呈现明显的季节变化特征。PM2.5浓度值冬季最高,夏季最低,有机碳(OC)与元素碳(EC)的季节变化与PM2.5变化规律基本一致。PMF解析结果显示燃煤+生物质燃烧和机动车排放是北隍城岛PM2.5的主要贡献源,贡献率分别是48.21%和30.33%。其他排放源是土壤扬尘、船舶排放、海盐、工业排放以及铬工业,贡献率依次是7.24%、6.63%、3.51%、3.20%和0.88%。PSCF模型结果显示山东半岛和河北省周围是燃煤+生物质燃烧的潜在源区;京津冀地区是机动车排放的潜在源区,并且以北京、天津等大城市为中心,此外,山东半岛也是机动车排放的重要的源区;土壤扬尘主要来自于蒙古地区;渤海、东海以及韩国西海域是船舶排放的潜在源区;在大风作用下,北隍城岛西北方向是海盐的主要来源,另外,夏季风暴经过的东海区域也是海盐的潜在源区之一。京津冀地区是工业源的潜在源区;铬工业源主要来自辽宁省与吉林省。 PM2.5浓度的变化可以映射出不同季节排放源种类及强度的变化,从全年观测结果可以看出冬季与夏季排放源差异最明显。为了更进一步鉴定华北地区PM2.5排放源的特征,本研究选取灰霾事件多发的冬季作为研究时段,在屺坶岛加强观测PM2.5。屺坶岛PM2.5的平均浓度为77.6±59.3μg m-3,其中硫酸盐(SO42-)、硝酸盐(NO3-)和铵盐(NH4+)等二次离子是PM2.5中主要成分。PMF模型解析燃煤燃烧、生物质燃烧及机动车排放是屺坶岛PM2.5的主要来源,贡献率分别是29.6%、19.3%和15.8%,其次是土壤扬尘(12.8%)、船舶排放(8.95%)、海盐(6.58%)、机动车扬尘(4.24%)和工业排放(2.63%)。放射性14C结果显示来自山东半岛的气团内非化石源贡献59%的OC和52%的EC,明显高于来自京津冀地区的气团内非化石源对OC(46%)和EC(38%)的贡献。将PMF模型结果与14C结果相比较,发现PMF解析结果与14C实测结果相一致,验证了本文中PM2.5源解析结果的准确性。为了进一步探究PM2.5夏季污染特征及生物质燃烧对其的影响,本研究依据生物质燃烧的排放因子,选取OC与EC为研究对象,在黄河三角洲地区展开PM2.5加强观测。黄河三角洲夏季PM2.5的浓度为92.3μg m-3,其中OC与EC的含量分别是5.2μg m-3和2.0μgm-3,占了PM2.5总量的5.6%和2.2%。PM2.5及OC和EC白天的浓度都要高于夜晚,这可能与人为排放源在白天比较强烈有关。放射性14C分析结果显示当气团来自黄河三角洲南部区域时,非化石源对不溶性有机碳(WIOC)与EC的贡献要明显高于当气团来自北方时,这说明南部区域生物质大面积燃烧,比如安徽、河南和江苏等地,是黄河三角洲夏季WIOC与EC的主要来源,这与PSCF源区分析结果相一致。  二次转化是华北地区PM2.5最主要的形成方式,但目前华北地区的研究主要集中在PM2.5的来源解析,对其二次成分的来源还缺乏理解。水溶性有机碳(WSOC)与NO3-是PM2.5中二次成分的主要代表,本研究拟探究它们的主要来源。WSOC在黄河三角洲夏季的平均浓度为3.09±2.45μg m-3,昼夜变化明显,白天浓度高于夜晚。WSOC与二次有机碳(SOC)相关性显著,表明WSOC具有很强二次特性,并且气溶胶高酸度可以促进WSOC的生成。WSOC与Nss-K+和Nss-SO42-相关性显著,并且与NO3-、Cu、Zn等典型的机动车排放示踪物也有显著的相关性,这说明生物质燃烧与化石燃料燃烧可能是WSOC或者其前体物非常重要的来源。放射性14C结果显示在黄河三角洲地区非化石源(生物质燃烧)是WSOC的主要贡献源,但是机动车排放的贡献也不能忽视,再次印证了上述观点。δ15N-NO3-在北隍城岛PM2.5中平均值为8.2±6.2‰,范围为-1.7‰至+24.0‰,δ18O-NO3-范围为49.4‰至103.9‰。M-K(Mann-Kendall)检验显示δ15N-NO3-与δ18O-NO3-的突变趋势基本一致。贝叶斯(Bayesian)模型模拟结果显示整个采样期间燃煤排放、生物质燃烧、移动源与生物土壤排放对北隍城岛NO3-分别贡献了36.53±6.66%、27.78±8.89%、22.01±6.92%和13.68±3.16%,并且具有明显的季节特征。春季和秋季,这四类贡献源的贡献比例无明显差异;冬季燃煤贡献明显升高;生物土壤排放受炎热多雨的天气影响,夏季对NO3-贡献较高,但在冬季发生明显的下降。滑动模拟结果显示2014年12月5日到2015年3月5日期间燃煤排放的贡献达到峰值,而此时恰好是华北地区集中供暖的时间,因此可以推断取暖所用的民用燃煤是当时NO3-的主要贡献者。
其他文献
为解决现有芝麻烘干机存在的烘干效率低和缺少清洁系统等不足,设计了一种新型芝麻烘干机.介绍了烘干机的整机结构和系统组成:框架系统、烘干系统、清洁系统、动力系统.该机具
青年一代党外人士成为统战工作的重要对象和统一战线的主要部分,做好青年一代党外人士统战工作意义重大.但是实际工作中存在着对党外青年统战工作认识不足、政治观念淡薄、组
生活污水的大量排放引起了严重的环境问题。虽然耗资巨大的中心处理厂可以在城市污水处理中发挥重要作用,但对于人口密度小、居住分散、集中式污水处理很难覆盖的广大农村地区
藻类是目前已知唯一可以取代化石燃料的生物质能来源。本课题选取螺旋藻为研究对象,利用生活污水中的各种无机物和有机物作为营养元素养殖螺旋藻。能够收获低成本的螺旋藻生物
利用厌氧发酵技术可以同时实现剩余污泥的资源化与减量化。镁离子(Mg2+)作为自然界中广泛存在的金属离子,目前的研究仅集中于提高剩余污泥脱水性能,其对污泥厌氧发酵过程的影响依
以农机关键零件再制造技术的特点为切入点,较为详尽地分析了目前我国农机关键零部件再制造技术所面临的困境,并有针对性地提出了以提升零部件缺陷检测能力、提高零部件清理效
根据原国家环保总局规定,我国重点城市空气质量日报于1999年起统一采用空气污染指数API来表征城市空气质量状况。本文利用集对分析理论中的五元联系数,对北京市2001-2010年十年
搜集并分析我国城市垃圾年清运量、无害化处理量、以及包含垃圾焚烧和填埋场在内的垃圾处理设施数量和不同垃圾处理方式处理量的变化情况,总结不同垃圾处理方式的优缺点和在实
党的十九大报告指出要不断的增强群众工作本领、创新群众工作机制和方式方法.增强工会的活力对于群众的凝聚力的提升有着重要的影响.应用管理学是系统研究社会活动的基础性学
本论文主要研究了由磷铝酸盐水泥熟料(简称PALC,以下同)与硅酸盐水泥熟料(简称PC,以下同)制备的复合水泥的耐久性。针对复合水泥在海水侵蚀、硫酸镁侵蚀、冻融循环、负温下的力