微电场刺激下多氯联苯厌氧还原脱氯过程的强化研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yuanCL19861125
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多氯联苯(PCBs)是一类典型持久性有机污染物,存在于环境土壤或沉积物中,难被土著微生物降解。利用生物强化加快脱氯速度以用于PCBs污染场地修复受到关注,寻求高效、经济、可控的生物强化方法成为研究热点。本论文旨在探讨微生物-电化学耦合强化PCBs厌氧脱氯,重点关注:(i)微电场刺激下PCBs加速厌氧还原的可能性及其转化动力学;(ii)微生物电化学环境中菌群结构的变化与PCBs转化的对应关系;以及(iii)添加有机电子供体/碳源物质及表面活性剂对微生物电化学系统中PCBs转化的影响规律。首先我们构建了微生物电化学-阳极体系,在施加+0.2 V(vs.SCE)的正电位刺激下,阳极中电化学活性微生物可以利用底泥(取自广东清远某电子垃圾拆解区的河沟)中的有机质进行快速增殖,这类菌属的大量存在可协同促进相关脱氯菌属的生长代谢,进而提升PCBs的还原脱氯效果。以2,3,4,5-CB(PCB61)为模型污染物,结果表明,58%的PCB61在110天的阳极刺激下实现了还原转化,远高于不施加电位对照(转化率为24%),证实施加微电场可以加快PCBs厌氧还原脱氯。在生物阳极体系中引入有机电子供体乙酸纳使得PCB61的还原率进一步提高到82%,PCB61的脱氯主要发生在双侧位-对位和间位上,对应的产物分别是2,3,5-CB(PCB23)和2,4,5-CB(PCB29),脱氯过程符合准一级动力学。高通量测序结果表明底泥微生物的结构组成随实验条件的变化表现出显著差异:闭路条件下电化学活性微生物(如Geobacter,Shewanella,Dysgonomonas)的存在可提升脱氯微生物(如Dehalogenimonas,Anaeromyxobacter,Sedimentibacter)的丰度。其次构建了微生物电化学-阴极体系,试图以阴极作为电子供体驯化自养型嗜阴极细菌,驱动PCBs的厌氧还原脱氯。实验结果表明在施加-0.5 V(vs.SCE)负电位,无机碳酸氢盐作为碳源的条件下,120天后底泥中的PCB61与对照组(接种底泥但不施加恒电位)的结果一样,均未观察到PCB61的还原转化。其主要原因我们推测是相关脱卤微生物的生物质含量太低,不足以诱发PCB61的还原脱氯。相反,我们往阴极室加入异养型有机碳源乙酸钠,观察到开、闭路中PCB61的还原转化显著增加,其中开路的还原率为25.4%,闭路体系则高达49.8%。在此基础上,我们分别添加了表面活性TW 80,PCB61的厌氧还原进一步加强,开路及闭路体系中PCB61的还原率分别提升至42.5%和71.7%,这主要是因为TW 80的胶束有效提高了PCBs的溶解度和流动性。四组条件中,检测到的脱氯产物均包括三氯联苯PCB23、PCB29及二氯联苯PCB9。高通量测序结果显示,底泥中的微生物可聚类成三种,即脱氯菌属(如Dehalobacter,Dehalogenimonas,Clostridium,Desulfomonile),协同脱氯菌属(如Syntrophobacter,Desulfovibrio)及发酵产氢、产乙酸、产甲烷菌属(如Syntrophus,Treponema,Anaerolinea),这三类微生物代谢相互关联,共同驱动还原脱氯反应。
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