石墨烯/纳米粒子复合物的制备及电化学发光分析

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电化学发光(ECL)分析具有灵敏度高、分析快速、电位可控等优点,被广泛地应用在分析检测相关领域,如药物成分检测、生物样品检测、食品和水质安全检测等。石墨烯(Graphene)及其纳米粒子复合物具有优异的电学、光学等物理化学性质,因而成为传感器、纳米电子器件、复合材料、能量储存和转换、生物科学与技术等领域的研究热点。本文将石墨烯、纳米粒子与电化学发光分析结合起来,通过交联法、吸附法、共价键合和层层组装等方法,将纳米粒子、石墨烯、生物分子结合构建ECL生物传感器。研究了石墨烯/纳米粒子复合物的组成及形貌、电化学性质、ECL行为和传感响应选择性,探讨了纳米复合材料的形成过程及电化学发光机理,并将ECL生物传感器应用于生物样品分析。主要研究内容如下:1、氧化石墨烯/硒化镉量子点复合物电化学发光生物传感器发展了一种将石墨烯/壳聚糖与硒化镉镑子点复合增强ECL的新思路。利用复合组装技术制备了硒化镉量子点/氧化石墨烯/壳聚糖(CdSe QDs/GO-CHIT)复合物传感器,实验结果表明,该传感器其有较高的电化学发光强度、较好的生物相容性以及较长时间的稳定性。样品分析研究结果表明,该传感器对细胞色素C有较好的选择性响应(在葡萄糖、牛血清蛋白等生物分子存在下),其线性范围为4.0-324μM,检测限为1.5μM。该电化学发光生物传感器灵敏度高、选择性好,在生物分析和环境检测中具有潜在的应用价值。2、石墨烯/碲化辐量子点复合物电化学发光生物传感器制备了一种新型的基刁CdTe QDs/P-GR纳米复合物的ECL生物传感器,该生物传感器具有较强的电化学发光和良好的生物相溶性。通过层层组装的技术,将CdTe QDs/P-GR纳米复合物和金纳米粒子(GNPs)修饰在金电极表面,构建了电化学发光免疫传感器,并对人的癌胚抗原(CEA)进行检测。研究结果表明,该ECL生物传感器对CEA抗原浓度的线性响应范围为0.05~500ng mL-1,检测限为0.032ng mL-1。该生物传感器响应快速、灵敏度高,具有良好的稳定性和特异性,在生物分析和临床检测中具有广阔的应用潜力。3、石墨烯/金纳米复合物电化学生物传感器制备了一种基于BPT/AuNPs/graphene/HRP复合物的生物传感器。首先合成纳米金/石墨烯(AuNPs/graphene)复合物,然后以4,4-二甲基联苯硫醇(BPT)为交联剂将AuNPs/graphene复合薄膜修饰在金电极表面,最后将辣根过氧化物酶(HRP)修饰到电极上。研究了该生物传感器对过氧化氢电催化行为,结果表明,该生物传感器对H202显示出灵敏、快速的响应,响应的线性范围为5.0×10-6M-2.5×10-3M,检测限为1.5×10-6M。该电化学生物传感器响应速度快、稳定性好,在生物分析中具有很大的应用潜力。
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