PM2.5形成机制在大气环境中是一个非常复杂的线性与非线性相互作用的系统过程。中国作为经济快速发展国家,PM2.5污染非常严重,其形成雾霾对大气环境、生产活动、经济发展及人体健康产生了非常严重的影响。加强对PM2.5浓度变化受驱动因素影响过程与机制的研究,是深刻认识PM2.5形成、发展变化机理的重要基础。国内外学者对PM2.5浓度时空变化的驱动因素从气象要素、空气污染源和社会经济活动等方面,采用实时监测、数学模拟等多种方法进行了大量研究,取得一系列重要成果。然而,目前在驱动因素对不同周期尺度PM2.5浓度变化的影响特征,多驱动因素间相互作用对PM2.5浓度变化的影响机制,PM2.5浓度变化的非线性动力学驱动及其系统演化机制,PM2.5浓度变化驱动因素的时空动态演化等,都还缺乏深入研究和有效方法。对这些关键科学问题的探索与解决,可望对PM2.5浓度变化的驱动过程与机制的认识带来突破性进展。论文首先以长江三角洲的杭州、南京和上海市等重要城市为研究对象,综合运用气象学、大气污染学、环境学和数学建模等相关基础理论,利用集合经验模态分解(EEMD)、广义可加性模型(GAM)和非线性统计-动力反演模型(NSDIM)等数学模型与方法,以中国气象数据网和中国环境质量监测总站提供的气象要素与空气质量污染物的监测数据为基本数据源,研究基于多时段PM2.5浓度变化对驱动因素的多周期尺度响应、定量化分析驱动因素两两交互作用对PM2.5浓度变化的影响、解析影响PM2.5浓度变化的非线性动力学驱动及其系统演化特征。同时,由于PM2.5浓度变化不仅受到气象要素与空气污染物的影响,还与人类社会经济活动密切相关,受到自然因素、空气污染物及人类社会活动的综合驱动影响。因此,还以长江三角洲16个主要城市为研究对象,从气象要素、空气污染源及人类社会活动等多方面构建综合评价指标体系,运用灰色关联模型,研究PM2.5浓度变化驱动因素的时空动态演化。因而,论文构建了分析包含空气污染物与气象要素的单个驱动因素对PM2.5浓度变化的解释度、两个驱动因素间交互作用对PM2.5浓度变化的影响效应机制、多个驱动因素对PM2.5浓度变化的非线性动力学驱动及其系统演化特征,以及包括气象要素、空气污染源和社会经济指标的多驱动因素影响PM2.5浓度变化时空动态特征的研究结构体系。论文主要研究内容与结论如下:(1)基于多时段PM2.5浓度变化对驱动因素多尺度响应的研究。将杭州、南京和上海市每天划分为3个时段,运用集合经验模态分解方法得到各时段PM2.5及驱动因素不同周期尺度的6个分解量,并判别出3个有效分解量。针对各时段不同周期尺度构建PM2.5与驱动因素间多元回归模型,准确揭示各时段不同周期尺度驱动因素对PM2.5浓度变化影响的解释度。研究结果揭示:杭州市各时段的准4天周期尺度,主要受CO、S02及WIND的驱动影响;准8天周期尺度主要受CO、SO2、PRE、WIND及RHU的驱动影响;准15天周期尺度主要受CO、SO2、PRS、PRE、RHU及VAP的驱动影响。南京市各时段的准4天周期尺度主要受CO、SO2和O3的驱动影响;准8天与准15天周期尺度,主要受空气污染CO、S02和NO2的驱动影响,还受到气象因素PRE、RHU和WIND的驱动影响。上海市在准4天与准8天较小周期尺度,PM2.5浓度变化主要受到空气污染物CO和SO2的驱动影响;在准15天周期尺度,SO2对PM2.5浓度变化的影响更加显著,同时还受到CO、RHU和PRE的驱动影响。在3个时段里,随着周期尺度增大,各城市PM2.5浓度变化的驱动因素类型总体呈增加趋势,其中气象要素增加的更为显著;CO均是影响各时段不同周期尺度PM2.5浓度变化的最主要驱动因素,其次是SO2和NO2。研究结果有助于更加准确掌握不同城市PM2.5浓度变化在各时段不同周期尺度的主要驱动因素。(2)驱动因素交互作用对PM2.5浓度变化的影响。通过相关系数、多重共线性诊断等方法对杭州、南京和上海市的PM2.5浓度与驱动因素进行分析,将各驱动因素与PM2.5构建广义可加性模型(GAM),分析PM2.5浓度变化受驱动因素影响的效应特征。首次提出驱动因素间交互作用对PM2.5浓度变化影响的概念,构建驱动因素两两交互作用对PM2.5浓度变化影响的拟合模型。研究结果表明:杭州、南京和上海市的PM2.5与各驱动因素分别构建GAM模型中,SO2、CO和N02对PM2.5浓度变化解释能力较强;杭州市SO2、CO、NO2、O3、PRE、PRS和RHU等7个驱动因素,与PM2.5浓度变化具有显著线性或非线性关系,其两两交互项中,S02-CO、CO-RHU、O3-PRE和O3-RHU等交互项造成PM2.5浓度波动增加,SO2-O3、SO2-RHU、RHU-PRE和RHU-PRS等交互项造成PM2.5浓度波动降低;南京市SO2、CO、PRS、RHU和SSD等5个驱动因素,与PM2.5浓度变化具有显著线性或非线性关系,其两两交互项中,SO2-CO、CO-RHU、CO3-PRS、CO-SSD和RHU-SSD等交互项造成PM2.5浓度波动增加,SO2-RHU和RHU-PRS等交互项造成PM2.5浓度波动降低;上海市SO2、CO、NO2、O3、PRE、WIND和RHU等7个驱动因素,与PM2.5浓度变化具有显著线性或非线性关系,其两两交互项中,SO2-CO、SO2-O3、NO2-O3、CO-RHU、CO-NO2和O3-PRE等交互项造成PM2.5浓度波动增加。结果还表明,杭州市与上海市是以SO2、CO和NO2与其它因素的交互作用显著影响PM2.5浓度变化,南京市是以SO2和CO与其它因素的交互作用显著影响PM2.5浓度变化。研究结论揭示了驱动因素间交互作用对PM2.5浓度变化的非线性影响过程与效应机制。(3)构建统计-动力反演模型研究PM2.5浓度变化系统的动力学驱动演化。首次构建出能够根据判据自动、客观选定剔除一些弱驱动项的非线性统计-动力反演建模方法,将包括空气污染物与气象要素的驱动项看作PM2.5浓度变化系统整体组成部分,对杭州、南京和上海市构建PM2.5浓度与空气污染物、气象要素等驱动因素间统计-动力反演模型。通过多次反演后,得到各城市PM2.5浓度变化系统的最优化统计-动力反演模型,获得影响PM2.5浓度变化的主要线性与非线性驱动项,分析各驱动项的系数值及贡献率,研究各驱动因素对PM2.5浓度变化的正负反馈作用及驱动影响强弱,揭示影响各城市PM2.5浓度变化的最主要空气污染物和气象要素。研究结果表明:杭州市受非线性驱动项影响的贡献率之和62.88%, NO2与其它因素交互项贡献率之和9.06%,SO2贡献率是4.80%,降雨贡献率是16.84%,所以影响杭州市PM2.5浓度变化最主要空气污染物是NO2,最主要气象因素是PRE。南京市受非线性驱动项影响贡献率之和44%,包含NO2各驱动项贡献率之和36.3%, TEM贡献率是25.25%,气压贡献率是13.56%,所以影响南京市PM2.5浓度变化最主要空气污染物是NO2,气象要素是气温。上海市受非线性驱动项影响贡献率之和52.98%,包含SO2各驱动项贡献率之和17.26%,NO2贡献率为24.07%,气压贡献率为17.82%,气温贡献率为17.86%,所以影响上海市PM2.5浓度变化最主要空气污染物是SO2和NO2,气象要素是气压和气温。通过对各城市PM2.5浓度变化系统的非线性动力学分析,揭示出其PM2.5浓度变化系统均是标准的一元二次非线性动力系统。该系统的一次项及常数项均是由各驱动因素构成,由驱动项系数值大小及正负所决定。对PM2.5浓度变化系统的非线性动力学演化特征分析,揭示出各城市PM2.5浓度变化系统均在两种定态的作用下,受到扰动逐渐增加,系统平衡态趋于不稳定;南京市PM2.5浓度变化系统的波动范围最大(在定态值0.091～20.3842间波动变化),PM2.5浓度变化系统受到扰动随时间变化幅度最大,其次是上海市(在定态值1.0475～11.581间波动变化),杭州市PM2.5浓度系统受到扰动随时间变化幅度最小(在定态值0.2413～0.3769间波动变化)。结果揭示,在驱动因素影响下,南京PM2.5浓度变化系统波动变化最为显著,杭州市PM2.5浓度变化系统相对最为稳定。(4) PM2.5浓度变化驱动因素的时空动态演化。以长江三角洲16个主要城市为研究对象,构建包括PM2.5污染物来源指标层、城市化与社会产业指标层及空气质量与气象要素指标层,共3个层次30个驱动因素的综合评价指标体系。运用灰色关联模型分析各指标层及驱动因素对PM2.5浓度变化影响作用权重,获得驱动因素与PM2.5浓度间关联度及等级,揭示驱动因素及指标层与PM2.5浓度关联度的时空分异与演化。研究结果表明,从2013至2014年,污染物来源层的权重值降低,城市化产业结构层的权重值增加,空气质量与气象要素层的权重值增加。各驱动因素与PM2.5浓度的关联度,整体呈增加趋势。空气质量与气象要素层中,PM10、NO2、O3、PRE、WIND和SSD的关联度增加幅度较大;污染物来源层中,市区公路里程、住宿和餐饮业产值、工业用电量和二氧化硫排放量的关联度值增加较显著;城市化与产业结构层中,人均道路面积、建成区面积、人均地区生产总产值和市辖区规模以上工业产值的关联度值增加幅度较大。长江三角洲各城市驱动指标层与PM2.5浓度的综合关联度值均也呈整体增加趋势。虽然各城市间PM2.5浓度值相差并不是非常显著,但与各评价指标层及驱动因素的关联度却存在明显差异,体现出不同城市PM2.5浓度驱动指标层与驱动因素的空间分异,揭示了不同城市间在区域地理环境、气象特征、空气污染源、人口密度、城市产业结构和城市规模等方面对PM2.5浓度变化影响的空间差异。通过灰色关联预测模型G (1,N),建立主要驱动因素与PM2.5浓度变化间灰色预测模型方程。在2013年预测模型中,O3、SO2、CO、降水量、平均气温、平均相对湿度、烟(粉)尘排放量、人均公园绿地面积、第二产业占生产总值比重和人均地区生产总值等指标的系数值较大,对PM2.5浓度变化影响较显著;在2014年,NO2、SO2、CO、O3、市区公路里程、工业用电量、人均公园绿地面积、第二产业占生产总值比重和人均地区生产总产值等驱动因素对PM2.5浓度变化影响较显著。本论文拓展了驱动因素对PM2.5浓度变化影响过程与机制的研究方法体系,构建了基于时间序列分析PM2.5浓度变化对驱动因素的多尺度响应、驱动因素交互作用对PM2.5浓度变化的影响效应、驱动因素影响PM2.5浓度变化的非线性动力学驱动及其系统演化特征和PM2.5浓度变化驱动因素的时空动态演化等方面的数学模型与方法。论文还首次提出了驱动因素交互作用对PM2.5浓度变化影响的概念,首次构建出非线性统计-动力反演模型。在运用GAM模型分析驱动因素交互作用对PM2.5浓度变化的影响、非线性统计-动力反演建模分析PM2.5浓度变化的动力学驱动及其演化特征,以及基于灰色关联模型分析PM2.5浓度变化驱动因素的时空动态演化等方面具有较好创新性,对PM2.5浓度变化的驱动影响机理研究带来新的思路与方法。