光催化有机反应与常规反应相比,具有环境友好、反应条件温和等优点,其体系已成功应用于各种化合物的合成。目前,常用的光催化剂多为金属络合物及有机功能染料,但存在回收利用难、环境污染等问题,因此,设计开发可重复使用的光催化剂是光催化领域的一个重要研究方向。本文选用腈纶纤维,通过胺化改性-玫瑰红RB吸附,制备了可见光催化纤维,在优化制备工艺、表征纤维结构的基础上,研究了其在交叉脱氢偶联反应中的催化活性,分析了反应机理,构建了管式反应器。主要研究内容及结论如下:(1)光催化纤维的制备。探究了乙二胺用量、反应温度和反应时间对腈纶纤维胺化改性程度的影响;研究了纤维胺化改性程度与玫瑰红RB吸附率之间的关系;采用SEM、FT-IR、XPS、EA对光催化纤维的形态、结构进行表征。结果表明:腈纶纤维胺化改性后,表面氰基含量降低,氨基含量增加,胺化改性的适宜条件为乙二胺用量60mL,反应温度85℃,反应时间240min,此时氨基接枝量(相对于纤维氰基摩尔总量)高达1.61mol%;玫瑰红RB与胺化改性纤维以化学键结合,且玫瑰红RB吸附率与胺化改性程度近似成正比关系;与腈纶纤维相比,光催化纤维的形态结构无明显变化。(2)光催化纤维的催化活性与催化反应机理研究。以N-苯基四氢异喹啉与硝基甲烷的反应为模板,探究了反应溶剂、搅拌速度、反应温度、催化剂负载量以及氧化剂对反应转化率的影响;对比了催化纤维用于一系列N苯基四氢异喹啉及其衍生物与硝基甲烷、丙酮反应的催化活性,探究了取代基对反应转化率的影响,阐明了催化反应机理,推导了反应动力学方程。结果表明:反应转化率主要受反应溶剂极性和介电常数的影响,乙醇为溶剂时,搅拌速度为400r/min,反应温度为25℃,催化剂负载量为2mol%,反应体系充满空气时,反应转化率可达97%;光催化纤维用于N-苯基四氢异喹啉及其衍生物与硝基甲烷的转化率均在90%以上,与丙酮的反应转化率在76%以上。N-苯基四氢异喹啉分子上含有吸电子基团,可降低中间体N负离子的电子云密度,从而提高反应转化率;光催化反应体系中,叔胺自由基阳离子将一个氢原子提供给双氧自由基阴离子,产生了亚胺中间体,可以在较温和的条件下和亲核试剂接触,发生亲核取代反应,生成最终产物。该反应的反应速率与反应物质浓度的一次方成正比,说明为一级反应。(3)光催化纤维的循环利用。以N-苯基四氢异喹啉与硝基甲烷的反应为例,将自制的光催化纤维进行多次循环使用;构建了连续流动管式反应器,探究了其在催化N-苯基四氢异喹啉与硝基甲烷、丙酮反应的转化率。结果表明:自制的光催化纤维连续使用12次后,其转化率仍高达92%,且纤维的形态与结构无明显变化;设计的连续流动管式反应器,在催化N-苯基四氢异喹啉与硝基甲烷、丙酮中都表现出较高的转化率,当N-苯基四氢异喹啉浓度为30mmol/L,反应液流速为2mL/h时,与丙酮反应的转化率为78%,而与硝基甲烷反应的转化率可达 96%。