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本论文采用线板式介质阻挡放电反应器,结合发泡镍金属氧化物催化剂,以甲苯作为典型有机废气污染物进行实验,对反应前后的甲苯浓度、反应后生成的CO、CO<,2>以及O<,3>等气态产物进行定量分析,建立碳平衡,确定反应速率;同时观察和掌握固态产物气溶胶出现的特性以及变化趋势;并对催化剂进行表征、分析和研究。在实验的基础上进一步完善等离子体一催化体系中有机物的降解机理。主要研究内容和结果如下:
(1)常温常压介质阻挡放电等离子体可以有效地降解甲苯。在等离子体去除甲苯的过程中,氧气必须适量。当气体流量控制在500ml/min,氧含量为5%,甲苯进口浓度低至80mg/m<3>时,甲苯去除效率可达80.8%。产物分析的结果表明,当反应中氧气充足时,介质阻挡放电降解甲苯的主要产物为CO和CO<,2>,副产物仅为O<,3>。甲苯去除效率和碳平衡随流量的增大而降低。而CO<,2>相对选择性与停留时间无关。
(2)氮气中加入氩气在较低的电场强度下便可大大促进甲苯的降解。随着N<,2>/Ar中Ar含量的增加,甲苯的降解率迅速升高,所需的电场强度却大大降低。当背景气体为氩气,在电场强度仅4.88kv/cm时,甲苯的降解率就可达98.1%。氩气的加入还可使输入到气体的能量密度增加。当氧气足够时(>1%),被去除的甲苯几乎全部被氧化为CO和CO<,2>,反应副产物只有臭氧。当背景气体为N<,2>或Ar时,甲苯氧化不完全,还有其他一些不完全降解产物产生,如:HCN,CH<,4>,C<,2>H<,6>,C<,12>H<,26>等,但没有臭氧生成。
(3)金属氧化物催化剂降解甲苯的催化活性顺序是Ag/Mn>Mn>Ag。Ag催化剂和Ag/Mn催化剂的碳平衡接近,在85%与110%之间,比Mn催化剂的要高3-8个百分点。此外负载Ag的催化剂更有利于提高CO<,2>相对选择性。
(4)无催化剂条件下添加水汽有利于提高甲苯的去除效率,然而,当Ag/Mn催化剂置入等离子体反应区时,甲苯的降解率反而下降。无论催化剂是否存在,添加0.2%水汽可使CO<,2>相对选择性提高。
(5)气溶胶的生成量随甲苯的初始浓度和能量密度的增大而增加。扫描电镜下观察到滤膜表面上附着许多微小的气溶胶。
(6)初步建立了甲苯的低温等离子体分解反应的动力学模型方程,探讨了催化剂、电场强度和反应气氛对动力学的影响。