【摘 要】
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团簇不仅可以作为组装材料的基本单元,而且可以通过改变团簇的大小和形状获得多功能的新型材料。锗由于在所有半导体中具有较高的空穴迁移速率的优势而广泛应用在纳米材料、磁存储、环境催化材料等领域。研究发现在锗团簇中掺杂过渡金属原子,不但能够改变团簇的热力学稳定性,而且还能改变团簇的化学稳定性。本文选择钴元素掺杂锗团簇为研究对象,使用ABCluster全局搜索技术进行了初始构型搜索,运用耦合簇方法（CCSD
【基金项目】
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国家自然科学基金委自然科学基金（21863007）“过渡金属掺杂半导体（硅、锗）团簇的结构和性质研究”；
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团簇不仅可以作为组装材料的基本单元,而且可以通过改变团簇的大小和形状获得多功能的新型材料。锗由于在所有半导体中具有较高的空穴迁移速率的优势而广泛应用在纳米材料、磁存储、环境催化材料等领域。研究发现在锗团簇中掺杂过渡金属原子,不但能够改变团簇的热力学稳定性,而且还能改变团簇的化学稳定性。本文选择钴元素掺杂锗团簇为研究对象,使用ABCluster全局搜索技术进行了初始构型搜索,运用耦合簇方法（CCSD（T））对过渡金属钴掺杂锗团簇Co Gen-/0（n=2-12）的基态结构及相关性质进行了系统地研究,采用双杂合密度泛函m PW2PLYP方法对阳离子团簇Co Gen+（n=2-12）的基态结构及性质进行了研究。使用耦合簇CCSD（T）方法结合cc-pVTZ-DK基组研究了Co Gen-/0（n=2-12）团簇的基态结构和性质。研究结果表明:（1）阴离子团簇Co Gen-（n=2-12）基态结构的生长模式为:当n≤8时,是由一个钴原子取代Ge-n+1团簇基态结构中一个Ge原子而得的取代结构;当n=9时,则形成半笼型结构;当n≥10时,钴原子内嵌到锗笼内部形成笼型结构;（2）中性团簇Co Gen（n=2-12）基态结构的生长模式为:当n≤7时,是由一个钴原子取代Gen+1团簇基态结构中一个Ge原子而得的取代结构（除Co Ge3之外）;当n=9时,是半笼型结构;当n≥10时,则为笼型结构;（3）稳定性分析表明,阴离子团簇比中性团簇更稳定,表明得到一个电子可以提高团簇的稳定性;（4）预测了Co Gen-（n=2-12）团簇的绝热电子亲和能（AEA）,在P3方法下计算了垂直电子解离能（VDE）,并模拟Co Gen-（n=2-12）阴离子团簇的光电子能谱,与实验测定的光电子能谱进行了对比,结果与实验光电子能谱符合很好,表明阴离子的基态结构是准确的。此外,在mPW2PLYP/aug-cc-pVTZ//m PW2PLYP/cc-pVTZ方法下计算了Co Gen-/0（n=2-12）体系的HOMO-LUMO能隙、自然电荷布局（NPA）和磁距。结果为:（1）HOMO-LUMO能隙结果表明,在团簇成笼后,Co Ge-10具有较高Egap值,因此Co Ge-10的化学稳定性较高。（2）自然电荷布局表明,阴离子团簇和中性团簇中钴原子的轨道发生了较强的spd杂化。（3）磁矩计算结果表明,团簇形成笼型结构前,团簇的磁矩主要由钴原子提供。使用双杂合密度泛函mPW2PLYP方法结合aug-cc-pVTZ基组研究了Co Gen+（n=2-12）阳离子团簇的基态构型和性质。结果表明:（1）阳离子团簇Co Gen+（n=2-12）基态构型的生长模式为:在n≤7时（除Co Ge4+外）,是由一个钴原子取代在Ge+n+1团簇基态结构而得的取代结构;当n=9时,形成半笼构型;当n≥10时,则形成笼型结构;（2）稳定性分析结果表明,阳离子和阴离子团簇的平均键能均高于中性团簇,表明得到或者失去一个电子可增强团簇的稳定性。
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