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2004年石墨烯的出现引发了人们对二维材料的研究热潮。二维材料具有许多不同寻常的优点,例如独特的电子性质,光学性质和力学性质。与此同时,二维材料在太阳能电池,偏振光电探测器,集成数字逆变器和光催化等一些新兴的领域表现出出色的性能。近年来,由于能源危机和环境问题日益严重,因此寻找清洁可再生能源来代替化石燃料迫在眉睫。在太阳光照射下,光催化技术可以利用半导体促进水产生氢气,为解决能源危机和环境问题提供了一种新的方法。因此光催化水解制氢技术备受关注。在光催化反应中,光催化剂至关重要,相比于三维材料,二维材料在光催化应用方面具有独特的优势。首先二维材料具有超高的比表面积,可以提供更多的催化反应位点,其次,二维材料可以减少载流子的迁移距离,从而降低光生载流子的复合,提高光催化性能,因此二维材料是光催化剂的理想候选材料。本文设计了XP3(X=Al,Bi)和BiMP6(M=Al,Ga,In)二维材料,通过第一性原理计算证实其稳定性和良好的光催化性能。主要为以下两个方面的内容:1.基于第一性原理计算,证实了XP3单层将是一种高效的光催化水解制氢材料,亦有望用于光电器件。我们优化了二维三磷化物家族新成员——具有C2/m和P3m1空间群的二维Al P3和Bi P3单层结构,之后通过声子散射曲线以及分子动力学模拟的图像亦可看出,完全弛豫后的两种空间群的AlP3和BiP3单层是稳定的。不同于之前报道的窄带隙三磷化物,通过杂化泛函的方法计算出的AlP3和BiP3单层具有合适的带隙值,同时我们发现XP3单层的电子性质和光学性质可以通过应变被有效的调控。且在适当的应变影响下,P3m1结构的AlP3单层带边可以跨越水的氧化还原电位,而本征结构的二维P3m1 BiP3的带边即可满足光催化水解要求,且在小范围应变下依然满足。与此同时,通过形变势理论计算得到的两个单层的载流子迁移率可以达到?105 cm2V-1s-1,高于其他报道的XP3单层的载流子迁移率迁移率。同时,通过HSE06和GW+BSE的方法计算发现XP3单层具有可观的光吸收系数,为XP3单层用作高效光催化剂提供了有利条件。2.基于密度泛函理论,我们研究了一系列六磷化物单层BiMP6(M=Al,Ga,In)的光催化水解制氢性质。这些六磷化物单层BiMP6(M=Al,Ga,In)是从二维三磷化物BiP3衍生而来的,其结构与二维三磷化物相似。在MaterialsStudio软件中CASTEP模块下计算得到的声子谱曲线未出现虚频,此外分子动力学模拟、功函数和内聚能的结果均表明BiMP6单层具有稳定结构。通过第一性原理计算,我们研究了BiMP6单层的电子性质、光学性质、载流子迁移率以及应变对其产生的影响。研究结果发现BiMP6单层不仅拥有较高的载流子迁移率(?105 cm2V-1s-1),而且沿着不同的方向电子和空穴的迁移率具有极大的差异,表现出极好的电荷分离性质。通过GW方法计算发现BiMP6单层的带隙随着M原子序数的增加而呈现规律性的递减,分别为2.32 eV、2.27 eV、1.74 eV,且两种Bi MP6单层(M=Al,Ga)可用于光催化水解制氢,对吉布斯自由能分析进一步也表明Bi Al P6是所有考虑的单层中最可能进行析氢反应的材料。