具有高效单质汞氧化性能SCR催化剂的制备及表征

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汞单质及其化合物排放到空气中会造成严重的环境污染,燃煤烟气汞排放受到全球广泛关注。燃煤烟气中汞的形态有三种:单质汞(Hg0)、氧化态汞(Hg2+)和颗粒态汞(Hgp),其中的Hg0很难被现有空气污染物控制装置脱除,从而会通过烟囱直接排入大气中。研究发现,燃煤电厂用来烟气脱硝的SCR催化剂可一定程度上催化氧化烟气中的Hg0,气态氧化汞可在湿法脱硫系统中被吸收,两者实现了对烟气中Hg元素的协同脱除。为了在不影响SCR催化剂脱硝性能的同时提高其汞氧化效率,可以选择对传统SCR催化剂进行改性。本文采用湿混法制备了CuCl2改性SCR催化剂,并在催化剂性能评价实验台上,模拟烟气组分,在不同温度下测试单质汞的催化氧化效率。基于性能评价实验结果、XRD、BET、XRF、XPS等表征手段,结合化学吸附、程序升温还原实验,探讨改性SCR催化剂的氧化还原能力、酸碱位、比表面积以及组分含量等,分析改性催化剂对单质汞催化氧化作用的可能机制,为优化改性催化剂性能提供理论支持。研究结果表明,在固定比例的模拟烟气工况下,随着温度的提高,单质汞催化氧化效率呈现先升后降的趋势,改性前后SCR催化剂在350℃下的汞催化氧化效率均达到最高。研究发现,CuCl2的掺杂有效地增加了催化剂的酸性位点,这对提高其脱硝活性有一定的意义,改性后SCR催化剂的氧化还原性能较改性前有一定幅度的增强,结合活性评价结果,可以认为SCR催化剂对单质汞的催化活性与其还原性有关。SCR催化剂元素分析结果显示,改性SCR催化剂中Cu元素主要以Cu2+的形式存在,在性能测试后,Cu2+含量减少,相应的低价态Cu元素比例增大,而且反应后催化剂中晶格氧被消耗,相应的化学吸附氧比例增大,说明在反应过程中Cu和O均参与了电子转移。根据性能实验和表征结果分析,改性SCR催化剂对单质汞的催化氧化机理符合Mars-Maessen机理。
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