介孔多晶型FeOOH和树脂负载FeOOH去除Cr(Ⅵ)废水的效能和机理研究

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六价铬(Cr(Ⅵ))是一种常见的剧毒重金属污染物,严重影响人类健康,因此,去除废水中的Cr(Ⅵ)已成当务之急。广泛存在于土壤、水体沉积物等环境介质中的羟基氧化铁(FeOOH),通常以不同晶型的形式存在,包括针铁矿(α-FeOOH)、四方纤铁矿(β-FeOOH)、纤铁矿(γ-FeOOH)和六方纤铁矿(δ-FeOOH)。FeOOH因具有稳定的化学性质和较高的比表面积,对重金属离子具有较好的吸附容量,可以直接用作环境友好的含Cr(Ⅵ)废水处理剂。本文采用不同方法制备出不同晶型的FeOOH并对其进行表征,在此基础上比较了它们去除Cr(Ⅵ)废水的效果,重点讨论了溶液pH对Cr(Ⅵ)去除效率的影响。此外,本文还以离子交换树脂为载体,将FeOOH负载在树脂表面,形成树脂负载羟基氧化铁(R-FeOOH),然后将R-FeOOH应用于含Cr(Ⅵ)废水的处理中,确定最佳实验条件,并探讨了R-FeOOH去除Cr(Ⅵ)的作用机理。本文的主要工作内容和结果如下:(1)成功制备出四种不同晶型的FeOOH,分别为a-FeOOH、β-FeOOH、γ-FeOOH和δ-FeOOH。BET分析结果表明它们均属于介孔材料,其比表面积按照γ-FeOOH> δ-FeOOH>α-FeOOH>β-FeOOH的顺序依次降低。α-FeOOH、γ-FeOOH和δ-FeOOH的pHpzc分别为3.6、7.1和8.0,而β-FeOOH的表面电荷在测量范围内均为负值,无法得出其pHpzc值。通过对四种不同晶型FeOOH对Cr(Ⅵ)去除率的对比研究可知,反应120 min后,α-FeOOH、γ-FeOOH和δ-FeOOH对Cr(Ⅵ)的最佳去除效率分别为94.5%、100%和84.6%;而β-FeOOH因比表面积较低,其最佳Cr(Ⅵ)去除效率为52.0%。此外,在研究的pH条件下(pH 3.0-9.0),α-FeOOH对Cr(Ⅵ)的去除率均超过了85.0%。δ-FeOOH具有铁磁性,反应结束后可使用磁铁进行有效分离。通过XPS对反应前后的FeOOH的表征和分析,Cr(Ⅵ)反应前后无价态的变化,表明FeOOH对Cr(V1)的去除是一个吸附过程。此吸附过程是由静电吸引(物理吸附)与配体交换(化学吸附)共同作用的,同时,FeOOH带正电荷的表面官能团-OH2+与溶液中带负电荷的Cr(Ⅵ)含氧阴离子之间存在的静电吸引还可以促进Cr(Ⅵ)离子与羟基基团的配体交换作用。(2)将树脂作为载体,通过交换到树脂表面的Fe3+离子的水解作用,将FeOOH负载在Amberlite IR120离子交换树脂的表面,得到R-FeOOH。制备出的R-FeOOH能够有效的去除废水中的Cr(Ⅵ),且反应后的R-FeOOH易于实现固液分离。考察了制备R-FeOOH的影响因素及对Cr(Ⅵ)去除的影响因素,包括Fe3+的浓度、H202的浓度、R-FeOOH投加量、初始pH、初始Cr(Ⅵ)浓度等因素对Cr(Ⅵ)去除率的影响。结果表明:R-FeOOH的pH应用范围比较广,Cr(Ⅵ)初始浓度为20.0 mg/L,R-FeOOH投加量为15.0 g/L时,在溶液初始pH 2.0、3.0、5.0和7.0的条件下,反应120 min后,R-FeOOH对Cr(Ⅵ)的去除率均超过98.0%。在最佳实验条件下,反应60mim,R-FeOOH对20.0 mg/L Cr(VI)的去除率为100%。整个Cr(Ⅵ)去除过程中,除了静电吸引和配体交换作用外,还存在少量Fe2+离子对Cr(V1)的氧化还原作用。
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