新型酚胺聚合物复合材料设计、制备及其铬吸附性能研究

来源 :齐鲁工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wugailin
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六价铬Cr(Ⅵ)因其泛用性、流通性以及对人体的高毒性,铬污染对人类健康造成了严重的威胁。在多种Cr(Ⅵ)处理方法中,吸附法所使用的吸附剂的制备工艺简单、使用限制较少,并且吸附法兼具二次污染少、成本低等优点,因此被认为是具有较高实际应用价值的Cr(Ⅵ)处理技术。富含胺基以及儿茶酚结构的聚多巴胺被认为是Cr(Ⅵ)处理领域的一种有前景的材料,但其昂贵的价格以及固定的结构限制了对多巴胺材料的大规模生产及应用。受多巴胺自聚合机理以及其表面修饰能力的启发,本文以酚化合物和胺化合物为原料制备了两种聚酚胺基Cr(Ⅵ)吸附剂,用于对Cr(Ⅵ)的吸附处理,具体研究内容如下:(1)受贻贝蛋白启发,以廉价易得的单宁酸(TA)和聚乙烯亚胺(PEI)为原料,通过一锅法制备TA-PEI吸附剂。TA-PEI拥有优异的Cr(Ⅵ)去除能力,在308 K、pH为2的条件下与Cr(Ⅵ)接触24 h后,其最大吸附容量可达到707.96 mg/g。此外,TA-PEI吸附剂还表现出了快速Cr(Ⅵ)吸附性能,在15 min内吸附容量可达554.94 mg/g;高效的Cr(Ⅵ)去除效率,Cr(Ⅵ)残留量低于仪器最低检测限度;以及可将Cr(Ⅵ)转化为低毒的Cr(Ⅲ)的出色的化学还原能力。在连续吸附实验中,吸附剂的Cr(Ⅵ)溶液处理能力高达30 L/g,Cr(Ⅵ)溶液的浓度从开始的10 ppm降至低于仪器检测限度。吸附剂的Cr(Ⅵ)去除过程是单层化学吸附和自发吸热的过程,去除机理主要包括静电相互作用、还原和螯合相互作用。(2)利用TA修饰壳聚糖,并引入PEI,制备了具有较好吸附性能的大颗粒TA-CS-PEI壳聚糖气凝胶吸附剂。TA-CS-PEI球状吸附剂的各项吸附指标通过批量吸附实验来测定。使用SEM、氮气吸脱附和XPS分析来对制备的吸附剂进行表征,并推测了吸附剂的吸附机理。在pH值为2、反应温度为35℃、初始Cr(Ⅵ)溶液浓度为350 mg/L的条件下反应24 h后,TA-CS-PEI凝胶珠吸附剂的Cr(Ⅵ)最大吸附容量可达487.12 mg/g。高毒性的Cr(Ⅵ)在被吸附到TA-CS-PEI凝胶珠吸附剂上后,约60.3%的Cr(Ⅵ)被还原为较为安全的Cr(Ⅲ)。TA-CS-PEI凝胶珠吸附剂对Cr(Ⅵ)的处理过程符合Freundlich模型与伪二级动力学曲线,表明TA-CS-PEI凝胶珠吸附剂上的Cr(Ⅵ)吸附过程是一个多层的以化学吸附为主导的过程。
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