郑州市碳素行业颗粒物排放特征及健康风险评价

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为完善郑州市排放源污染物的本地化源成分谱和排放因子,本研究选择三家典型碳素厂进行现场采样。利用稀释通道法从碳素厂的烟囱中采集了92个颗粒物样品,建立了碳素行业煅烧和焙烧工艺排放颗粒物的源成分谱,计算了颗粒物及其化学组分的排放因子和年排放量,通过分歧系数讨论了不同排放源成分谱之间的差异性,并提供了一些可以作为源识别工具的特征比值。根据毒性当量浓度(Toxic Equivalent Quantity,TEQ)和等效Ba P致癌力(Ba PE)评估颗粒相多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的毒性;同时,在厂区的不同功能区内采集了72个挥发性有机污染物(volatile organic compounds,VOCs)样品,利用美国环保署(EPA)的健康风险评价模型对厂区104种无组织VOCs的致癌与非致癌风险进行了评价。结果表明,碳素行业煅烧排放PM10和PM2.5的浓度范围分别为0.5–8.3 mg/m3和0.4–4.8 mg/m3,焙烧为0.6–5.0 mg/m3和0.5–3.0 mg/m3;PM2.5/PM10的范围为56–88%,说明细颗粒物占据主导地位;颗粒物中的水溶性离子、无机元素、有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量占比分别为37–42%、16–20%、11–17%和9.2–14%,其中煅烧以EC、Ca2+、OC、SO42–、Na+为主,焙烧则主要为OC、EC、Na+、SO42–、NH4+;分歧系数结果显示,相同粒径下煅烧和焙烧的颗粒物之间的源成分谱存在一定差异,相同工艺下不同粒径之间无差异;阴阳离子比值结果表明,煅烧和焙烧排放的颗粒物均呈碱性;OC/EC比值表明,煅烧颗粒物中的OC以一次排放为主,焙烧排放的OC以二次形成为主。分析并计算了煅烧和焙烧排放的颗粒相PAH的组成和排放因子。燃烧产生的PAHs占比达57.1–76.1%,表明本研究中的颗粒相PAH主要来自有机物在高温下的裂解;煅烧以五环和四环PAHs为主,特征PAHs为Bk F、Flu和Ace,焙烧以五环和三环PAHs为主,特征特征PAHs为Ace、B[b,k]F和Bghi P;煅烧PM10和PM2.5的颗粒相PAH的排放因子分别为181±52.8 mg/t和112±99.6 mg/t,焙烧为992±855 mg/t和771±1095 mg/t,预计2019年,郑州市碳素行业煅烧PM10和PM2.5排放PAHs分别为470.6 kg和291.2 kg,焙烧排放了2579.2 kg和2004.6 kg,较2018年下降21.2%。TEQ结果表明,焙烧颗粒物的毒性比煅烧高4–5倍,PM2.5的毒性比PM10高19.6–33.1%;生产区VOCs致癌风险(cancer risk,CR)为3.5×10–5–2.8×10–3,管理区为2.0×10–5–9.4×10–5,高于EPA推荐的最大可接受水平(10–6);生产区VOCs非致癌风险危害指数(hazard index,HI)为3.2–104,管理区为0.43–3.8,可以看出,碳素厂内存在严重的致癌与非致癌风险。
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