高浓度的大气颗粒物严重的影响着我国的空气质量,二次颗粒物占据了大气颗粒物的主要部分,有害气体的二次转化则是导致二次颗粒物形成的主要原因。SO2向硫酸盐的二次转化在二次颗粒物形成中最为重要,因为气体硫酸分子和二甲胺随机碰撞时可通过氢键形成分子簇,分子簇和其他硫酸,二甲胺分子碰撞可以继续生长,从而形成硫酸——二甲胺的网络结构,加强雾霾颗粒对矿物和有机物的粘附能力。SO2本身较难被直接氧化,其二次转化过程通常发生在大气粉尘表面,大气粉尘主要由矿尘组成,所以研究SO2在矿尘表面的催化氧化对研究雾霾形成过程十分重要。本论文通过第一性原理计算的方式研究了SO2在常见矿尘表面的催化氧化过程。主要研究工作如下:（1）调查了中国各地矿尘的主要成分。通过表面能计算得到主要矿尘常见晶面最可能暴露的断面,通过计算断面上SO2的吸附能得到了SO2在不同矿物上的吸附强度,使用电荷差分密度,态密度,晶体布局哈密顿轨道积分和价电荷等手段研究了不同矿物和SO2的相互作用机理。另外,研究了方解石表面上不同的缺陷对SO2吸附的影响。结果表明,在对SO2的吸附强度上钠长石＞白云母＞方解石,且元素的掺杂能有效的提高SO2在方解石上的吸附强度。（2）研究了E-R反应方式下不同矿尘催化O2或O3氧化SO2的能力。反应路径计算结果显示,钠长石表面最容易发生SO2和O3的氧化反应,其次是白云母与方解石。O2很难在矿尘表面氧化SO2。白云母表面先吸附SO2再和O3生成O2和SO3,钠长石和方解石则先通过O3在矿尘表面形成吸附氧和O2,吸附氧再和SO2反应生成SO3。这个过程中只有白云母容易生成气态的SO3,方解石和钠长石都倾向于表面硫酸化而不是释放气态的SO3。（3）研究了不同矿尘表面水化过程。过渡态计算表明纯净的方解石表面无法发生水的解离,但是碳酸根空位的方解石很容易发生水的解离,其次是掺杂缺陷的方解石表面能够微弱的解离水。水无法在白云母表面解离,但钠长石可以直接将水分解为羟基自由基导致其表面水化。我们还研究了水化后各个矿尘对SO2的催化氧化能力,反应路径的计算表明方解石的表面水化加强了其对SO2的氧化能力,但钠长石的表面水化却阻止了SO2在其上方的动态转化过程。总而言之,三种矿尘都可以加快SO2的向硫酸盐转化的速度,但湿度增加只有利于方解石上SO2的氧化,不利于钠长石上SO2的氧化。