碳材料增强PEDOT:PSS热电性能研究

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在高分子热电材料中,聚(3,4-乙烯基二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT:PSS)具有成膜性好,易于加工等优点,成为人们研究的热点。氧化石墨(GO)、还原氧化石墨烯(RGO)、石墨烯量子点(GQDs)、单壁碳纳米管(SWCNTs)具有大量的π电子,可以和PEDOT:PSS发生π-π共轭作用,改变PEDOT:PSS基体中高分子链的排布,从而增强材料的热电性能。尤其是GQDs和SWCNTs纳米材料添加到PEDOT:PSS后,能在界面起到能量过滤效应,提高材料的塞贝克系数,增强材料的热电性能。本论文主要研究内容如下:(1)将GO、RGO和GQDs分别添加到PEDOT:PSS溶液中,制备出不同质量比的PEDOT:PSS/GO、PEDOT:PSS/RGO和PEDOT:PSS/GQDs复合薄膜。研究三种碳材料对PEDOT:PSS基体微观结构和热电性能的影响。结果表明:GQDs在增强PEDOT:PSS材料热电性能方面具有最佳表现,而GO的表现最差。当PEDOT:PSS与GQDs的质量比为100:15时,PEDOT:PSS/GQDs复合薄膜(P-G-15)的热电性能最佳。温度为310 K时,与纯的PEDOT:PSS薄膜相比,P-G-15薄膜的电导率、塞贝克系数、功率因子分别提高了31%、121%、550%。(2)将SWCNTs添加到PEDOT:PSS溶液中,制备出不同质量比的PEDOT:PSS/SWCNTs复合薄膜。当PEDOT:PSS与SWCNTs的质量比为100:6时,PEDOT:PSS/SWCNTs复合薄膜(P-S-6)的热电性能最好。当温度为310 K时,与纯的PEDOT:PSS薄膜相比,P-S-6薄膜的电导率、塞贝克系数、功率因子分别提高了81%、124%、854%。(3)为了解决GQDs低导电率和SWCNTs在水中分散性差的问题,利用GQDs和SWCNTs的共轭作用,制备出在水中分散性好的GQDs/SWCNTs杂化物。然后将其添加到PEDOT:PSS中,制备出PEDOT:PSS/GQDs/SWCNTs复合薄膜。实验结果表明:当PEDOT:PSS、GQDs、SWCNTs的质量比为100:10:6时,复合薄膜(P-G-S-10-6)的热电性能最好。温度为310 K时,与纯的PEDOT:PSS薄膜相比,P-G-S-10-6复合薄膜的电导率可以提高17%,塞贝克系数提高了161%,功率因子提高了681%。在增强材料电导率和功率因子方面,虽然GQDs/SWCNTs的表现不如SWCNTs,但是由于SWCNTs和GQDs两种纳米材料的存在,在所有复合薄膜中,P-G-S-10-6薄膜具有最高的塞贝克系数。这对以后热电材料的研究具有一定的参考价值。另外,在制备GQDS/SWCNTs杂化物时,选择合适的GQDS,SWCNTs质量比非常重要,否则过多的GQDs或者SWCNTs会扰乱GQDS/SWCNTs杂化体与PEDOT:PSS之间的作用力,最终导致薄膜电导率的降低,影响热电性能的提高。
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