铁钛酸锶半导体材料的可见光催化性能研究

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利用太阳能驱动的半导体光催化技术是一项极具应用价值的重点研究课题,在污染物降解中具有成本低、环境友好和效率高等优点。本文在对半导体光催化原理、材料及其合成工艺等方面进行综述的基础上,结合材料微观分析手段,系统地研究了钙钛矿型铁钛酸锶(SrFexTi1-xO3-δ,x=0,0.1,…,1)半导体材料的高能球磨制备工艺及其在可见光催化降解有机染料MB中的应用。本论文主要内容如下:(1)利用高能球磨法成功制备了纳米级SrFexTi1-xO3-δ半导体材料,其结构为钙钛矿,平均粒径小于20 nm。B位上Fe离子的引入在禁带中生成了额外的价带和导带能级,从而使得材料的吸收阈值波长发生了红移,增强了对可见光的响应程度。(2)利用MB作为目标降解物,分别对SrFexTi1-xO3-δ系列材料的光催化性能进行了测试。结果表明整个系列材料均具有可见光催化活性,其中SrFeO3-δ的光催化降解率最高,可达98.585%。动力学研究表明,以SrFexTi1-x-x O3-δ材料作为光催化剂的MB降解过程遵循准一级反应动力学,其中SrFeO3-δ材料反应速率常数最大(0.25038h-1),为相同条件下锐钛矿TiO2的3.23倍。(3)利用可见光活性最高的SrFeO3-δ作为光催化剂,分别研究了光源、溶液pH值、催化剂投放量和MB初始浓度对光催化反应的影响。结果表明,采用300 W卤钨灯作为可见光光源、溶液pH值为10、催化剂投放量为0.2 g和初始MB浓度为10mg/L时,SrFeO3-δ材料的光催化降解效率最高。此外,通过探索MO降解性能,本文证实SrFeO3-δ对两种染料均具有良好的光催化降解活性。(4)光电化学性能测试结果表明,SrFeO3-δ材料的开路电势和光电流密度均大于TiO2、SrTiO3-δ和SrFe0.5Ti0.5O3-δ,这表明其光生载流子分离效率最高,该结果与光催化降解性能相一致。结合平带电位测试结果,可以得出以下结论:SrFeO3-δ材料优异的光催化活性是带隙窄化和带边电位减小的协同作用结果。(5)结合光催化性能及光电化学测试结果,本文提出了SrFexTi1-xO3-δ系列材料对MB的光催化降解机理。
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