【摘 要】
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近年来,全球经济发展水平不断进步,同时,对能源的需求也逐渐增加。日益严重的环境污染问题和化石燃料燃烧造成的温室效应以及化石能源枯竭造成的能源危机步步紧逼,发展清洁高效的新能源迫在眉睫,这是21世纪面临的重大挑战。质子交换膜燃料电池可以把燃料的化学能不经其他过程直接转换为可供利用的电能,具有转化率高、污染小、连续大功率放电等优点,它引起了国内外科研人员的重视和研究,被认为是最理想的电源和最有前途的能
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近年来,全球经济发展水平不断进步,同时,对能源的需求也逐渐增加。日益严重的环境污染问题和化石燃料燃烧造成的温室效应以及化石能源枯竭造成的能源危机步步紧逼,发展清洁高效的新能源迫在眉睫,这是21世纪面临的重大挑战。质子交换膜燃料电池可以把燃料的化学能不经其他过程直接转换为可供利用的电能,具有转化率高、污染小、连续大功率放电等优点,它引起了国内外科研人员的重视和研究,被认为是最理想的电源和最有前途的能量转换装置。燃料电池阴极反应动力学相对较慢,因此在燃料电池阴极上发生的氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction ORR）决定了燃料电池的电化学性能和能量转换效率。然而,用于阴极的铂基催化剂的材料稀缺且昂贵,且燃料电池核心部件（MEA）的价格占整个系统的76%,而催化剂的价格占50%以上,这使得燃料电池难以大规模商业化。因此寻找低成本且高性能的阴极催化剂是燃料电池的一个重要研究领域。针对于此本文对杂原子和铂掺杂石墨烯材料进行了模拟研究,且对Fe/Co/Ni多金属掺杂电催化剂进行了模拟和实验研究,具体研究内容包括以下三个方面:一:利用第一性原理的密度泛函理论建立双层石墨烯（BLG）模型,对其单吸附N、单吸附Pt和N-Pt共同吸附等模型进行了氧吸附能和氧脱附能的计算,得知N和Pt单掺杂和共掺杂都会提高BLG催化剂的催化活性,共掺杂材料对于氧气的吸附性能要高于单掺杂,且Pt单掺杂高于N单掺杂。二:利用第一性原理的密度泛函理论研究了双过渡金属（FeCo、FeNi、CoNi）和N共掺杂石墨烯催化剂的稳定结构和氧还原机理。首先建立了Fe/Co/Ni多金属和N共掺杂石墨烯的模型分析FeCo/FeNi/CoNi三种双过渡金属与N共掺杂石墨烯的结合能、吸附能和脱附能,发现双过度金属原子与N共掺杂石墨烯时,FeCo-N掺杂石墨烯的ORR活性优于FeNi-N和CoNi-N。三:研究Fe/Co/Ni多金属与N共掺杂对催化剂氧还原活性的影响:通过热解法依次制备了FeCo-N-C、FeNi-N-C、CoNi-N-C三种双过渡金属与氮共掺杂碳材料的催化剂,对其进行物理表征,并分别在酸性和碱性环境下对其进行了电化学测试,发现在碱性和酸性条件下FeCo-N-C催化剂均具有最强的氧还原反应活性,且FeCo-N-C与CoNi-N-C催化剂的耐久性要强于FeNi-N-C。
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