新型碳纳米材料电极的制备及其电容法脱盐研究

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电容法脱盐(CDI)技术具有能耗低、无二次污染等优点,而成为备受关注的新型水处理脱盐技术。本文分别制备了具有荷电特性、层次多孔结构和特定形貌的碳纳米材料,研究了电极材料结构、表面性质与吸附性能间的构效关系。采用新型改性剂-多官能团磺丁基醚-β-环糊精聚合物对碳纳米管(CNT)表面进行改性处理,考察了官能团含量对CNT形貌、结构、表面性质和电化学性能的影响。基于电中性理论,分析了改性CNT电极分别作为非对称CDI组件的正极和负极时对吸附过程中同离子效应的抑制作用。实验结果表明,改性CNT电极作为负极时,饱和比吸附量为6.48 mg/g且平均电荷效率为36.9%。50圈循环脱盐后,吸附量仅衰减4.4%,具有良好的长周期稳定性。以硅溶胶为模板剂,β-环糊精为碳源,制备以介孔为主的层次多孔碳(HPC),考察了模板剂用量对HPC的形貌、结构、电化学性能和脱盐性能的影响。对比研究了传统电压操作模式和交替极化电压操作模式对HPC电极的脱盐性能及其稳定性的影响,并基于零电荷电势(PZC)理论分析了交替极化电压操作模式下脱盐性能呈先增大后减小的“弧形”变化趋势。结果表明,HPC电极100圈循环脱盐后,传统电压操作模式下其比吸附量衰减率为43.9%,而交替极化电压操作模式下其比吸附量反而略高于第1圈,且两电极的PZC=E0时(第64圈),电极的脱盐性能达到最大值(14.04 mg/g)。以P123/SO为软模板剂,葡萄糖为碳源制备的中空球形碳(HCS)与聚吡咯(PPy)进行耦合,制备复合电极材料。对两种离子掺杂态的HCS@PPy复合电极材料的形貌、结构、电化学性能和脱盐性能进行表征,并探索了其对盐溶液的酸碱和温度条件的承受能力。结果表明,HCS@PPy复合电极的饱和比吸附量为38.24 mg/g,较HCS电极(11.37 mg/g)显著提升。HCS@PPy复合电极在碱性和高温溶液中,结构遭到破坏,性能显著下降;其在p H=3的强酸性溶液中的饱和比吸附量仍高达32.73 mg/g,故HCS@PPy复合电极可用于酸性溶液环境。以SiO2为模板剂,PPy为碳源,制备氮掺杂层次多孔球形碳(NHCS),考察了碳化温度对NHCS结构和氮掺杂度的影响。以NHCS-800为活性材料构建流动电极,研究了活性材料负载量对其流变特性、电化学性能及脱盐性能的影响,并分析了电荷渗透传递过程。实验结果表明,NHCS-800-30 wt%流动电极综合性能最佳,其在最佳操作电压为1.2 V,最佳原料液与电极浆液的流率比为1:1.5和最佳原料液浓度为1 g/L时的脱盐效率和盐移除通量分别为40.2%和80.3 mg/min。
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