锂硫电池具有较高的理论比容量(1675 mAh g^-1)和能量密度(2600 Wh kg^-1),被认为是有前途的下一代可充电电池系统,但其正极活性材料（硫）较差的导电性、电极反应中缓慢的氧化还原动力学、电极间严重的“穿梭效应”等问题阻碍其进一步的性能提升。合理设计及构建的正极材料被认为是解决锂硫电池系统上述问题的关键。作为新型的二维材料,石墨烯和MXenes由于其可控的合成方法、优异的电导率、可调控的功能化表面官能团等特性,被广泛应用于电化学能源存储与转换领域。由于二维材料中的范德华力和?-?相互作用引起不可避免的片层堆积,因此其质量能量密度较低、倍率性能受限。鉴于此,本文通过自组装、物理活化、化学造孔等方法构建四种石墨烯和MXene基三维多孔材料,并研究其作为硫宿主展现的电化学性能。详细的研究内容、结果、讨论归纳为以下几个方面:通过一步水热法合成高比表面积(740 m² g^-1)和孔体积(1.39 cm³ g^-1)的氮掺杂石墨烯纳米带/碳纳米管复合气凝胶（NGCA）。以NGCA作为硫宿主制备的正极材料展现出较高的初始比容量(1220 mAh g^-1,0.1 C)、出色的倍率性能(540 mAh g^-1,2.0 C)以及出色的循环性能(587 mAh g^-1,0.5 C,100圈)。NGCA高孔隙率的三维结构促进电解液在电极内部的扩散;引入的碳纳米管形成高效的导电框架,缩短电子的传输途径;掺杂的氮与多硫化物通过形成Li键（Li···N）实现较强的相互作用,缓解“穿梭效应”;由此提高电极的电化学性能。利用氮掺杂的石墨烯纳米带气凝胶和二氧化碳分别作为前驱体和活化剂,通过物理活化方法制备具有分级多孔结构的氮掺杂多孔碳（NPC）。该材料具有适宜的氮含量（5.1 atom%）,保持石墨烯纳米带气凝胶的海绵状形态,并显示出高比表面积(1380 m² g^-1)和孔体积(2.0 cm³ g^-1)。研究表明,大量的微孔结构和氮掺杂有效提高该材料对多硫化物的物理、化学吸附能力,从而抑制多硫化物的“穿梭效应”。此外,NPC内部分级多孔结构加速电解液的浸润,并提供快速的电子传输通道。以该材料作为硫宿主制备的正极表现出良好的倍率能力和循环稳定性。以氧化石墨烯纳米带和磷钼酸水合物为前驱体,通过水热法合成纳米结构的氮掺杂多孔碳/二氧化钼复合材料（NPC/MoO₂）。多孔纳米结构促进电解液在电极内部的扩散,且MoO₂纳米颗粒通过较强的化学吸附作用固定多硫化物。得益于NPC/MoO₂在液-液和液-固边界中高效的催化活性,多硫化物的氧化还原动力学得到改善。通过电化学测试证明NPC/MoO₂材料对多硫化物氧化还原反应的催化作用。通过基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算证明NPC/MoO₂对多硫化物具有优异的固定作用。因此,NPC/MoO₂作为宿主材料的正极显示出低极化、高初始放电容量(1403 mAh g^-1,0.1 C)、良好的倍率能力(584 mAh g^-1,4 C)、优异的循环性能(1 C电流密度时为503 mAh g^-1,每个循环的容量衰减率为0.07%)等特性。利用一步法碱处理制备高比表面积的MXene衍生多孔材料（Ti₃C₂/C）,材料表面的缺陷碳增加电化学反应面积,进一步剥离的Ti₃C₂ MXene片层暴露更多活性位点。一系列实验表明,Ti₃C₂/C通过较强的化学吸附作用表现出高效的多硫化物固定作用。此外,进一步的电化学测试证实Ti₃C₂/C电极中硫化锂（Li₂S）快速的氧化还原反应动力学、降低的初始成核过电势及提高的生长动力学。Ti₃C₂/C表面的无序碳优化表面电荷转移动力学,同时为Li₂S提供额外的沉积位点。因此,Ti₃C₂/C基正极有效提升锂硫电池的性能,例如超高的初始放电容量(0.1 C电流密度时为1668 mAh g^-1)、出色的倍率性能(5 C电流密度时为520 mAh g^-1)、优异的容量保持能力(1C电流密度下进行500次循环后保持530 mAh g^-1的容量,每个循环低至0.05%的衰减率,接近99%的库仑效率)。