【摘 要】
：
发展以金属-空气电池为代表的新型能源转换装置是缓解能源危机的有效手段,而开发廉价、高效、稳定的ORR/OER双功能催化剂是金属-空气电池发展的关键问题之一。碳包覆过渡金属催化材料由于其独特的结构和性质被认为是最具潜力的OER/ORR双功能催化剂。但目前碳包覆过渡金属材料仍面临制备工艺复杂、催化活性较低等问题。针对这些问题,本文提出了高效普适的方式制备碳包覆纳米材料,并通过进一步优化材料组分,提高了
论文部分内容阅读
发展以金属-空气电池为代表的新型能源转换装置是缓解能源危机的有效手段,而开发廉价、高效、稳定的ORR/OER双功能催化剂是金属-空气电池发展的关键问题之一。碳包覆过渡金属催化材料由于其独特的结构和性质被认为是最具潜力的OER/ORR双功能催化剂。但目前碳包覆过渡金属材料仍面临制备工艺复杂、催化活性较低等问题。针对这些问题,本文提出了高效普适的方式制备碳包覆纳米材料,并通过进一步优化材料组分,提高了材料的ORR/OER双效催化活性,深入研究碳层结构以及内核金属对催化活性的影响机制。论文具体成果如下:1、本论文采用电弧放电法制备了 Co@C,并进一步通过热处理进行氧的引入,构造了氧掺杂石墨烯包覆Co/Co3O4复合催化剂。通过精确地调控热处理温度以及时间,改变氧的引入量,并深入研究氧的引入对于催化性能的影响。实验结果表明在空气气氛下200℃下进行500 min的热处理获得的氧掺杂石墨烯包覆的Co/Co304复合材料表现出了最佳的催化活性和良好的稳定性。在碱性溶液中,ORR性能测试表明,氧掺杂石墨烯包覆Co/Co3O4的半波电位为0.80 V;OER性能测试表明,在电流密度达到10mA cm-2时的过电位仅300 mV,ORR/OER双效催化的电位差仅为0.73 V,优于Pt/C催化剂。优异性能的来源主要是由氧掺杂石墨烯、金属Co以及Co/Co3O4异质界面三者协同作用,共同对石墨烯的电子结构进行了有效地调控,改善了其对于反应中间物的吸附能,进而优化了催化性能。2、本论文采用简单的静电纺丝法结合高温碳化方法直接将多金属合金纳米颗粒均匀地固定于氮掺杂碳纳米纤维上。通过对合金成分以及比例的精确调控,深入研究合金成分与催化性能之间的关系。实验结果表明,镍、钴和铁比例为1:1:1的氮掺杂碳包覆合金催化剂表现出最佳的催化活性以及优异的稳定性。在碱性溶液中,ORR性能测试表明,NiCoFe@N-CNFs的半波电位为0.81 V;OER性能测试表明,在电流密度达到10 mA cm-2时的过电位仅270 mV,ORR/OER双效催化的电位差仅为0.69 V,优于Pt/C催化剂。通过理论计算验证,合金成分的改变可以有效地调整d带中心的位置,进而改善催化剂对于反应中间物的吸附能,优化催化活性。另外大量原位形成的氮掺杂位点也进一步优化了碳层电子结构,提高催化活性。
其他文献
本文对不同含量Ca的Al-Ca二元合金进行系统研究,探究了合金第二相的转变机制,并分析了第二相转变对合金导电率、硬度、拉伸性能的影响。采用失重、电化学性能测试研究了合金耐蚀性能。此外,通过向亚共晶Al-5wt.%Ca合金添加B元素,研究硼化、保温时间、冷却速度对合金组织和性能的影响,进而开发出适用于高压输电的Al-Al4Ca复合材料。本文的主要研究结论如下:（1）Al-5wt.%Ca合金的第二相主
现代轨道交通运输的快速发展导致车载重量、运载密度和运行速度大幅度提高,使得车辆与轨道、桥梁等结构的服役环境愈加恶劣,因此开展列车-桥梁耦合系统动力学与可靠性分析显得异常重要。列车-桥梁耦合振动系统的参数具有随机不确定性,轨道不平顺等随机激励也进一步加剧了系统振动响应的随机性。因此,本文综合考虑列车-桥梁耦合振动系统模型参数和载荷激励的随机性,开展了系统耦合不确定性动力学建模与分析研究,获取不同服役
硼化钛（TiB2）陶瓷由于具有优良的导电性和不与铝（Al）液及冰晶石反应的特点,可用作铝电解槽的阴极材料。但由于没有高性能、工艺简单、低成本的TiB2陶瓷制备技术,TiB2陶瓷材料并没有在工业铝电解槽阴极上获得应用。本文针对这一问题,基于真空熔融渗Si法,研究开发了一种工艺简单、成本低和性能稳定的TiB2复合材料制备新工艺。论文基于真空熔融渗Si法制备出导电性能较好的TiB2复合材料,并通过在复合
随着石油天然气等开发工业的深入发展,油气井的开采深度越来越深,所面临的地质条件越来越复杂,对在油井中起关键作用的石油套管的要求也越来越特殊和苛刻,当前API钢级石油套管的强度与韧性等性能指标已难以满足需求。因此,对生产非API钢级既具有高强度还具有高韧性石油套管工艺的开发变得尤为重要。热轧无缝钢管在线控制冷却技术有利于实现初次组织的调控,进而提升套管强韧性。本文结合与宝钢合作开展的热轧无缝钢管控制
目前,高温结构材料和相关的制备技术越来越重要,新型高温结构材料及其焊接技术已经成为发展新型航空发动机等领域的关键。金属间化合物高温合金是未来高温结构材料的发展趋势之一。本文拟针对一种新型Ni3Al单晶高温合金的专用焊接材料及其工艺开展研究,实现该合金的优质连接,选题具有重要创新性和工程应用价值。基于此背景,本文的主要工作内容与成果如下:（1）本文首先基于母材合金的成分特点,以Si和B为降熔点元素设
铁基非晶合金具有特殊的原子结构特点,从而使其某些软磁性能明显优于传统晶态合金,一直被视为新材料开发的重点。铁基非晶合金作为高性能软磁材料被广泛应用于电力电子行业,极大地提升了磁性制品的产品性能,使磁性产品朝着更加小型化和节能化的趋势发展。但铁基非晶合金的饱和磁感应强度（Bs）和非晶形成能力限制了其在工业生产上的使用范围,在高精尖领域对于高性能材料的需求十分迫切,因此提高铁基非晶合金的饱和磁感应强度
重型H型钢相较普通热轧H型钢具有更大的尺寸和厚度,常规的控冷工艺难以保证产品性能,以超快速冷却技术为基础的QST（在线淬火-自回火）工艺为重型H型钢轧后冷却提供了解决方案。本课题为开发不同翼缘厚度重型H型钢产品QST冷却工艺,采用有限元模拟和实验相结合的手段展开研究。研究工作包括:（1）利用有限元分析软件,对40mm厚、60mm厚、115mm厚三种翼缘厚度重型H型钢进行不同QST工艺下温度场模拟分
微/纳尺度金属基复合材料在电子封装、汽车及航空航天等领域具有潜在的应用价值和理论研究意义。本论文工作采用电沉积技术,通过改变电流波形、搅拌方式、电流密度、沉积时间等工艺参数,成功地制备了还原氧化石墨烯/铜（RGO/Cu）复合材料和具有不同层结构的镍层状复合材料。研究了工艺参数对于RGO在Cu基体内的分布、晶粒尺寸、晶体取向的影响规律以及对所制备材料拉伸性能的影响;此外,通过改变电沉积工艺,制备了不
随着汽车工业的发展,汽车的轻量化逐渐成为时代的主题,具有高强塑积的第三代先进高强钢受到广泛的关注,而中锰钢是其中的热点话题之一。中Mn钢退火组织通常由铁素体和残余奥氏体组成,应变过程中,残余奥氏体通过发生马氏体相变来缓解局部的应力集中,进而推迟裂纹的萌生,即应变诱导马氏体相变,相变诱导塑性增加的过程。中Mn钢以其优良的综合性能,成为国内外学者研究的焦点,以望其在汽车结构中得以广泛应用。本文基于传统
目前管线钢焊接的主要工艺（埋弧焊、手工电弧焊、气体保护焊等）虽能得到较为理想的焊接接头,但高热输入条件会导致焊接接头产生软化和脆化现象,阻碍了管线钢的进一步发展。冷金属过渡焊接工艺（Cold Metal Transfer,CMT）具有焊接热输入低、焊接稳定性好等特点。磁控焊接技术能够提升熔池金属的润湿性,降低焊接接头缺陷的同时细化焊缝晶粒,使焊接接头获得良好的力学性能。将CMT工艺及磁控焊接技术引