石墨烯掺杂Ti/SnO2-Sb电极的制备及其降解氟喹诺酮类抗生素废水的研究

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近年来,抗生素的过度使用和滥用受到公众的广泛关注,由于常规生物处理不易降解而使水体中抗生素不断被检出,抗生素在水体中的持久性存在,严重威胁着人类生命健康和生态环境安全。氟喹诺酮类(FQs)作为典型的抗生素之一,被广泛应用于人类疾病治疗、畜牧养殖和水产养殖,严重污染着自然水体,因而探究高效经济的FQs抗生素废水处理技术具有重要的现实和理论意义。本研究采用溶胶-凝胶法制备石墨烯掺杂改性Ti/Sn02-Sb电极并电化学降解诺氟沙星(NOR)抗生素模拟废水。在石墨烯掺杂改性电极的制备过程中,选择钛作为电极基体,以电极电化学降解NOR抗生素废水的降解效率和降解过程中槽电压变化情况为参考指标,探索并确定较为适宜的电极制备条件为:焙烧温度600℃,石墨烯掺杂比例0.04wt.%,涂刷次数10次。运用扫描电子显微镜(SEM)、能谱分析(EDS)、X-射线衍射(XRD)等表征手段对石墨烯掺杂改性电极进行形貌结构分析,检测表明石墨烯的掺杂使电极具有更致密、更细小均匀的表面结构和晶胞更饱满、晶粒更小的晶相结构,有效增大了电极的比表面积,增强了导电性和稳定性;循环伏安曲线(CV)、析氧电位(LSV)、强化电极使用寿命测试等方法对石墨烯掺杂改性前后电极的电化学性能进行分析,结果表明电极的电催化活性随石墨烯掺杂比例的逐渐增大呈现出先增强后减弱的趋势,改性后电极的析氧电位得到提高,析氧副反应不易发生,提高了电极对目标污染物的去除效果,石墨烯的掺杂使电极涂层在电化学降解过程中不易损失,基体不易被腐蚀,有效提高了电极的使用寿命。本研究利用自制石墨烯掺杂改性电极电化学降解NOR抗生素模拟废水,优化确定NOR降解的最佳实验条件参数是:初始pH为3,电解质浓度为0.5 mol/L,电流密度为30 mA/cm2,NOR初始浓度为100 mg/L,废水COD浓度越低越有利于NOR的去除;在最佳降解条件下,NOR抗生素废水经90min的电化学降解,其降解率可达到96.3%。通过活性物质抑制实验和NOR降解过程pH分析得出,NOR能被有效去除主要依靠电化学过程产生的.OH的氧化,质谱(MS)分析降解中间产物表明NOR分子主要是通过哌嗪环转化和脱氟反应两个途径进行分解。本研究将石墨烯引入电化学体系中电极催化性能的改进,并探究石墨烯掺杂改性电极的最佳制备工艺参数,丰富了高性能电化学阳极电极的种类。利用改性电极对诺氟沙星抗生素废水进行电催化降解,并对降解过程中的各种条件进行分析和优化,探讨了 NOR的电化学降解机理和可能的降解路径,为电化学高级氧化技术处理诺氟沙星等抗生素废水的相关知识提供了一定的补充,丰富了诺氟沙星废水的治理理论和技术支撑。
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