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寻找结构稳定,并且具有独特的电、光、声、磁、化学等性质的新型团簇一直是团簇科学领域的研究重点。本文主要从两个方面对寻找新团簇做了探索。一方面为了寻找新型的具有某个元素原子性质的超原子团簇,我们利用密度泛函理论,对过渡金属V掺杂的碱金属Li团簇做了系统地计算和研究,得到了一系列稳定的超原子团簇。研究发现通过掺杂V原子可以明显提高Li团簇的结构稳定性。当尺寸n=8-13时,VLi。团簇结构演变为具有高对称性的笼状结构,杂质V原子位于笼状结构的中心。同时VLin团簇呈现出丰富的磁性质,随着Li原子数目的变化,VLin团簇的磁性质从0变化到6个波尔磁矩,具有可调控性。通过分子轨道分析,发现笼状VLin团簇具有超级原子性质,例如,VLi8具有5个波尔磁矩,它的分子轨道和单个Mn2+的轨道几乎是一致的,可以用电子壳层模型1S21P61D5来表示,说明VLi8团簇可以模仿单个Mn原子,洪特定则也适用于超子原子团簇的电子结构。此外,我们还发现VLi9,VLil0,VLi11,VLi12和VLi13均具有超级原子性质。利用电子壳层模型和凝胶模型(jellium model)可以成功解释这些超级原子团簇的稳定性和电子性质。为寻找和构造具有特殊磁性质的高稳定性二元合金超级原子团簇,探索合金团簇超级原子奇异的物理化学性质的微观机制,提供了理论基础。另一方面,我们利用密度泛函理论系统地研究了三种过渡金属掺杂的三元合金团簇,通过计算,我们得到了许多手性团簇以及磁性团簇,并研究了这些团簇的结构稳定性、电学性质以及磁学性质。FeAlAun(n=1-6)在不大于6的尺寸下,基态趋向于平面结构。FeAlAun团簇的生长模式为在FeAlAun-1团簇的边缘戴帽一个Au原子。Fe原子与Al原子的掺杂在很大程度上提高了金团簇的结构稳定性,同时也提高了团簇的化学活性。随着团簇尺寸的增加,FeAlAun团簇的总磁矩呈现出了3μB与4μB的奇偶震荡现象。MnAlAun(n=1-7)团簇趋向于形成较为扁平的三维结构,结构稳定性高于纯金团簇和其相应的二元团簇。Mn原子的掺杂也为团簇带来了较高的磁矩,特别是在尺寸5到7的MnAlAun团簇中出现了手性结构。我们发现掺杂两种不同元素原子的方式很容易诱导出金属团簇的手性特性。通过对这些手性团簇的光谱性质,包括红外、拉曼、旋光性(ROA).和圆二色谱(VCD)的研究,验证了这些手性团簇对映体的存。GaMnLin(n=1-12)团簇基态结构趋向于形成三维笼状结构,生长模式是在GaMnLin-1团簇的基态构型上戴帽一个Li原子,Mn原子处于笼状结构的中心位置,Ga原子则多在笼状结构的边上。掺杂也提高了团簇的结构稳定性,但是对于化学性质的改变并不明显。Mn原子的掺杂也使得团簇具有了较高的磁矩,GaMnLin团簇的磁矩在不同尺寸下变化很大,从0到5μB不等,具有可调控性。手性现象和磁性超原子团簇,都是团簇研究中非常有趣的发现,多种特性同时出现在同一种团簇结构中会对团簇的性质产生非常深刻的影响,这些奇特性质的团簇可以作为构造纳米材料的基元,为研制奇异的纳米材料开拓新的途径。