磁学和磁性材料在人类生活中扮演着重要的角色,稀土永磁材料因其具有较高的能量密度而备受研究者的关注。其中Nd-Fe-B永磁材料因其具有良好的磁学性能被广泛应用在混合动力汽车,电子通讯设备,发电机等领域。但是,矫顽力一直是限制Nd-Fe-B材料在高磁场环境下应用的重要因素。为了解决这一问题,最常用的方法就是向材料中加入重稀土Tb和Dy,然而重稀土的加入势必导致材料制造成本的上升。事实上,与Nd₂Fe₁₄B具有相同的晶体结构的RE₂Fe₁₄C（RE=Pr、Nd）也具有很好的内禀磁性。虽然RE₂Fe₁₄C的饱和磁化强度和居里温度比其硼化物略低,但是RE₂Fe₁₄C具有更高的磁晶各向异性,因此可以获得更大的矫顽力,具有代替包含重稀土Tb和Dy的Nd₂Fe₁₄B成为高矫顽力永磁体的潜力。然而,复杂的制备工艺阻碍RE₂Fe₁₄C材料的工业化生产。在800℃和880℃以下,Pr₂Fe₁₄C和Nd₂Fe₁₄C相为稳定相,如果退火温度超过这一温度RE₂Fe₁₄C则会转变为RE₂Fe₁₇C_x相,然而当处理温度低于该临界温度时,2:14:1相的形核与生长较为缓慢,退火时间的延长会导致巨大的能量消耗。因此用于Nd₂Fe₁₄B的烧结工艺很难应用于RE₂Fe₁₄C材料。目前,虽然快淬、机械合金化等技术可以用于RE₂Fe₁₄C材料的制备,但也处于研究探索阶段。基于这一问题,本文采用一种简单,新颖的机械化学法制备了一系列的RE-Fe-C磁性材料,对制备过程中的相变,微观结构和磁学性能进行了探究,并对制备工艺进行了优化。主要研究成果如下:（1）通过机械化学法成功制备了Pr₂Fe₁₄C基永磁材料。Pr-Fe合金在正庚烷(C₇H₁₆)溶剂中进行高能球磨时发生歧化反应生成PrH_2+δ,Fe₇C₃和α-Fe相,通过对球磨后的样品进行真空退火成功获得了Pr₂Fe₁₄C永磁相。制备过程中发现在Pr-Fe合金中添加少量的B元素可以促进2:14:1相的形成并抑制软磁和无磁性相的生成。我们通过梯度退火的方式对其相变过程进行了分析,发现RE-Fe-C材料需通过二步的再结合反应才能生成。添加少量B元素制备获得的Pr-Fe-C永磁材料矫顽力约为2 T。初始合金中,过量的Pr会导致退火后样品剩余磁化强度的降低,而过多的B元素则会其导致矫顽力的下降。通过调整初始合金中Pr与Fe的比例以及B的添加量获得了最佳的初始合金组成为Pr₃Fe₁₄B_0.1。（2）探索了机械化学法中不同类型的溶剂对歧化反应和退火后样品永磁性能的影响。发现具有高H/C比例的直链烷烃作为球磨溶剂时,歧化反应进程更快,球磨后的样品退火处理时释放的氢气最多,退火后获得的永磁材料磁学性能也最好。与此同时,探究了不同热处理温度和保温时间对材料微结构和磁学性能的影响,发现温度过高、保温时间过长会导致2:14:1相的分解和晶粒的过度生长。通过改变退火过程的升温速率对脱氢、再结合反应速率进行了调控,探究了其对材料的磁学性能的影响。SEM和Henkel plots测试表明优化退火条件可以改善晶粒的微观形貌与磁学性能。当退火温度为800 ^oC,保温时间为2 min,升温速率为10 ^oC/s时,退火后获得的Nd₂（Fe,Co）₁₄C材料磁学性能的最好,其剩磁为7.35kG,矫顽力为16.2 kOe,磁能积可达到12.3 MGOe。（3）通过机械化学法制备获得了高丰度稀土La、Ce替代的Nd₂Fe₁₄C永磁材料。通过调节高丰度稀土的替代含量实现了对材料微结构和磁学性能的调控。SEM的测试表明La和Ce对微结构形貌的影响有很大区别,含有La的样品晶粒形貌趋于均匀块状,而含有Ce的样品微结构晶粒趋于球状。磁性的测试表明适量La的替代可以改善材料的矫顽力,同时剩磁并没有明显的下降。而少量Ce的替代会导致材料的磁学性能急剧下降。通过第一性原理的计算获得了La和Ce原子替代Nd₂Fe₁₄C结构中4g位置Nd原子时的替代能,结合实验结果表明La在2:14:1相中不稳定,更倾向形成杂相,从而成为钉扎相。而Ce可以稳定存在于Nd₂Fe₁₄C结构中导致了材料内禀磁性的下降。当初始合金Nd_2.5Fe₁₄B_0.08中10%的Nd原子被La的替代时,在钉扎效应与晶粒微结构改善的协同作用下,材料的矫顽力从15.6 kOe提高至18.6 kOe。