CuCe基催化剂界面调控及CO催化消除性能研究

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2012年以来,雾霾天气频繁在秋冬季侵袭我国中东部地区,已经严重威肋到了人们的日常生活和身心健康。大气污染的主要来源为以燃煤电厂为代表的固定源尾气污染源和以机动车为代表的移动源尾气污染源。开发廉价、高效、稳定的用于尾气治理的新型催化剂已经迫在眉睫。在大气污染的众多组成部分中,CO的催化氧化是一直是近些年来的研究热点。介孔材料具有较高的比表而积、丰富的孔道结构,是催化剂载体的重要来源,而氧化铈因其良好的储释氧能力,也被广泛用于催化剂助剂。本文以Cu基催化剂为基础,详细研究了一系列CuCe/Si催化剂催化性能、物理化学性质,研究了载体效应对催化剂性能的影响,深入探讨了温度效应对CuCe/Si催化剂的影响,此外还探究了前驱体效应对CuCe催化剂的影响,主要研究如下:1.以silica、SBA-15、MCM-41三种不同的硅源作为催化剂载体,采用固相浸渍法制备了一系列CuO高度分散的CuCe/Si催化剂,CO催化氧化的结果表明以silica为载体的催化剂拥有最优的性能。XPS(X-射线光电子能谱)、TEM(透射电子显微镜)等表征手段,表明了CuCe/silica催化剂表面CeO2、CuO的含量更高;XPS结果同时还表明CuCe/silica中,Ce(Ⅲ)含量更多,催化剂表面有更多的缺陷位;H2-TPR(H2-程序升温还原)、in situ DRIFT(原位漫反射红外光谱)等表征手段表明CuCe/Si催化剂中,Cu既可能分布在CeO2上,也有可能分布在SiO2上,在CuCe/silica中,有更多比例的CuO分布在CeO2上,产生了更多的Cu-Ce界面,对催化剂性能有着提升作用。2.采用固相浸渍法,先制备Cu/SBA-15催化剂,在此基础上,引入了 CeO2,并选取了不同温度进行焙烧,探究了CeO2作为助剂,焙烧温度对Cu/SBA-15催化剂带来的影响。XRD(X射线衍射)、TEM、H2-TPR和in situ DRIFT结果表明,Cu/SBA-15中存在大量不分散的晶相CuO,而当引入CeO2后,当焙烧温度超过CuO的塔曼温度时,晶相CuO会流动分散到CeO2上;XPS测试结果则表明加入了CeO2后,带来了较多的氧空位,同时使得Cu+含量大幅提高;透射红外结果表明,加入了CeO2后,催化剂表面Si-OH含量增加,这是因为原本连接在Si上的Cu流动到了CeO2上,使得原本的Si-O-Cu结构变为了Si-OH。3.通过湿浸渍法,采用硝酸铜和乙酸铜两种不同的前驱体,CeO2为载体,分别制备了01CuN和01CuA催化剂,探究不同Cu前驱体对催化剂的性质产生的差异。H2-TPR结果表明乙酸铜为前驱体的催化剂拥有着更加优异的氧化还原性能,CO-TPD(CO-程序升温吸脱附)和XPS结果表明乙酸铜为前驱体的催化剂可以得到更多Cu+。
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