【摘 要】
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挥发性有机物（VOCs）污染已成为当前亟待解决的重要环境问题。目前,催化氧化工艺被证明是一种日趋成熟的VOCs处理技术,该处理技术的核心在于高效催化材料的研发。本文以甲醇作为目标污染物,研发高效的锰基催化剂,讨论了锰基催化剂的理化性质与催化活性之间的构效关系,同时对甲醇的转化途径进行了推理。主要内容与结论如下:（1）不同形貌MnO2催化剂的制备及其催化氧化甲醇反应活性的构效关系研究。采用水热合成法
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挥发性有机物（VOCs）污染已成为当前亟待解决的重要环境问题。目前,催化氧化工艺被证明是一种日趋成熟的VOCs处理技术,该处理技术的核心在于高效催化材料的研发。本文以甲醇作为目标污染物,研发高效的锰基催化剂,讨论了锰基催化剂的理化性质与催化活性之间的构效关系,同时对甲醇的转化途径进行了推理。主要内容与结论如下:（1）不同形貌MnO2催化剂的制备及其催化氧化甲醇反应活性的构效关系研究。采用水热合成法,控制锰盐前驱体和反应温度、时间等实验参数,调控MnO2形貌结构的可塑形成,制备了一维α-MnO2-X纳米线和γ-MnO2-B纳米棒以及二维δ-MnO2-P纳米片等材料,研究了不同MnO2材料催化氧化甲醇反应的形貌效应。结果表明,不同形貌MnO2材料的比表面积、晶体结构、低温还原性以及活性氧物种等理化性质存在显著差异。与α-MnO2-X和γ-MnO2-B相比,δ-MnO2-P具有更优异的低温还原性、丰富的Mn4+和活跃的表面晶格氧,从而表现出最好的催化活性,其T10、T50和T90值分别为83℃、113℃和134℃（TX为甲醇转化生成CO2的产率为X%时的温度）。（2）不同形态锰氧化物核壳催化剂的构建及其催化氧化甲醇反应活性的构效关系研究。创新性设计将片状δ-MnO2-P定向生长在Mn2O3-Q微球表面,构建不同锰形态组合的核壳Mn2O3@δ-MnO2材料,考虑组装时间因子可控制核壳生长程度,获得了不同组装时间下的核壳样品,并考察了各Mn2O3@δ-MnO2样品对甲醇的催化效果。结果表明,与Mn2O3-Q和δ-MnO2-P相比,Mn2O3@δ-MnO2界面结构能够加快Mn4+→Mn2+低温还原,促进催化剂表面生成丰富的表面晶格氧,因此Mn2O3@δ-MnO2核壳样品皆表现出更好的甲醇反应活性。其中,Mn2O3@δ-MnO2-8h的甲醇催化活性最好,其T10、T50和T90值分别为68℃、104℃和119℃。（3）不同载体Pt-MnO2催化剂的制备及其催化氧化甲醇反应活性的构效关系研究。通过多重组合方式,将Pt纳米颗粒（Pt NPs）负载到不同形貌（纳米线、纳米棒和纳米片）的MnO2材料表面,获得了三种具有半封装Pt-MnO2异质结构的Pt/MnO2催化剂;探究了Pt/MnO2催化剂中金属-载体相互作用调控载体表面局部协同环境对催化剂整体理化性质的影响,及其催化氧化甲醇的特殊作用。结果表明,通过Pt NPs与MnO2的相互作用改变载体表面Pt-Mn局部协同环境,能够显著改善Pt/MnO2催化剂的理化性质(如低温还原性、Mn4+和表面晶格氧等),从而表现出更好的甲醇反应活性。其中,Pt/α-MnO2-X的甲醇催化活性最好,其T10、T50和T90值分别为46℃、67℃和91℃。此外,通过原位漫反射红外表征证明,甲醇在催化剂表面可能的转化途径为:甲醇→甲醛、甲酸盐和甲酸甲酯等物质→短链羧酸盐和碳酸盐→CO2和H2O。
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