含氚废水的高效处理及氚回收利用,对保障核电站安全运行和未来氚资源供给十分重要。已有研究表明石墨烯具有优良的氢同位素筛分性能,效率高能耗低,具有应用于含氚废水高效处理的潜力。本文将单层石墨烯膜和石墨烯纳米片引入固体聚合物（SPE）电解池中,开展了氚水电解浓缩（简称氚浓缩）实验研究,分析了电解电流、氚水浓缩倍数、氚水比活度及石墨烯载附形式等因素对石墨烯复合膜氚分离性能的影响,主要研究内容及结果如下:1)为制备大面积石墨烯复合膜,研究分析了真空热压、热释胶转移、喷涂法和共混浇筑法四种不同石墨烯复合膜制备工艺的石墨烯转移质量,结果显示:i)针对单层石墨烯转移,真空热压工艺复杂、转移质量较低且成功率低,热释胶转移石墨烯质量高、复合膜面积大小灵活可控,更适用于单层石墨烯的转移;ii)针对石墨烯纳米片转移,喷涂法和共混浇筑法可分别将石墨烯载附在离子交换膜表面及内部,工艺简单可靠、石墨烯面积易于扩大;ⅲ)基于以上分析,采用热释胶转移工艺制备了单层石墨烯复合膜;通过喷涂法和共混浇筑法分别制备了两种质子型石墨烯复合膜和两种碱性石墨烯复合膜。2)开展了单层石墨烯复合膜氚水电解实验研究。当电解电流为0.50 A、氚水由20.00 g电解至10.00 g时,复合膜氕氚分离系数可达10.45,约为无石墨烯膜电极的两倍,表明单层石墨烯可提高SPE电解池氚分离性能。但随着电解时间延长或电解电流增大,水流和H3O+离子流的冲击破坏了单层石墨烯的物理结构,使其丧失了对氚的筛分能力。3)开展了石墨烯纳米片复合膜氕氚分离系数研究。当石墨烯纳米片均匀分布在质子交换膜内部时,可提升质子交换膜的氕氚分离性能,当氚水比活度为3.51 ×104Bq/L、氚水由80.00g电解至20.00 g时,其氕氚分离系数可达11.32;当石墨烯纳米片与Pt/C催化剂混合后载附在碱性膜电极阴极,可显著提高其氕氚分离系数,当氚水比活度为3.51×104 Bq/L、氚水浓缩倍数为4.0时,其氕氚分离系数可达12.55。以上结果表明石墨烯纳米片可提升SPE电解池的氚分离性能。综上,石墨烯纳米片易于和离子交换膜复合为石墨烯复合膜,且成本低、制备工艺简单,易于扩大反应面积,具有较好的稳定性。与单层石墨烯膜相比,石墨烯纳米片更适用于高效处理含氚废水。相关研究结果为未来进一步深入研究石墨烯高效处理含氚废水提供了一定的理论依据及实验数据支撑。