复合型聚合物电解质膜的制备及其在锂电池中的应用

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锂离子电池具有重量轻、能量密度高、循环性能好等优点,是目前应用最广泛的储能器件之一。电解质是锂离子电池的重要组成部分,对电池的性能有着非常重要的影响。传统有机电解液由于具有挥发性、易燃、易泄露等缺点为锂离子电池的应用带来很大安全隐患。以固态聚合物电解质替代液态电解质可以大大提高电池的安全性,固态聚合物电解质近年来已经成为锂离子电池领域的研究热点。但固态聚合物电解质室温下离子电导率低、与电极间的界面相容性差、界面阻抗大等缺点限制着其进一步应用和发展。研制高性能聚合物电解质对制备安全、高效的锂电池意义重大,因此,本文以不同的聚合物为基体制备聚合物电解质,对其性能进行了一系列深化研究。具体工作如下:(1)通过自由基聚合制备了一种新型单离子固态聚合物电解质P(AN-AMPSLi)。采用溶液浇筑法将P(AN-AMPSLi)与成膜性能良好的聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)共混制得单离子聚合物电解质膜,实验结果证明,2-丙烯酰胺基-2-甲基丙烷磺酸(AMPS)和丙烯腈(AN)的引入促进了Li+的传导,提高了固态聚合物电解质的离子电导率、锂离子迁移数和电化学稳定窗口,提升了电解质膜与电极之间的界面相容性,界面阻抗在第十天保持稳定在580Ω,100次循环结束后的放电容量为124.8 m Ah g-1,容量保留率为84.5%,在LFP-Li固态电池充放电体系中显示出了良好的循环性能,为固态锂金属电池的应用提供了可能。(2)为了进一步提高固态电池的循环性能和电解质膜与锂阳极之间的界面相容性,以PVDF-HFP和氯磺酸为原料合成磺化聚偏氟乙烯-六氟丙烯锂(SPVDFLi-HFP),通过溶液浇筑法制备了一系列SPVDFLi-HFPx/PVDF-HFP复合电解质膜。对比发现,当SPVDFLi-HFP和PVDF-HFP按照1:1质量比混合时,所得到的聚合膜具有最优良的离子电导率和电化学窗口,锂离子迁移数从0.34提升到0.81,其LFP-Li固态电池表现出优异的循环性能和倍率性能,较之于之前的工作,电解质膜与电极之间的界面相容性和界面阻抗都得到了更为优良的改善。(3)通过光引发交联的快速成膜方法,制备了韧性优良的聚(乙二醇甲醚甲基丙烯酸酯-丙烯腈)PPA聚合电解质膜,通过1-丁基-3-乙基咪唑三氟甲烷磺酰亚胺盐([EBIm][FSI])和1-丁基-2-甲基吡咯烷三氟甲烷磺酰亚胺盐([PYR14][FSI])对PPA聚合物基体进行改性,对比发现,基于[PYR14][FSI]改性所得的SPE结晶度最低,玻璃化转变温度最低,离子电导率在30°C下提高一个数量级。锂沉积/剥离曲线证明了[PYR14][FSI]改性过的电解质膜与电极之间的界面相容性好,显示出了优异的循环稳定性。将其应用到LFP-Li固态电池中,在不同倍率下循环后,密度急剧减小到0.1 C后,放电容量仍可以恢复到154 m A cm-2,电池经过150次循环后库伦效率依然在90%以上。说明[PYR14][FSI]改性后的聚合物膜在锂金属电池中有着强大的应用潜能。
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