静电纺丝法制备钙钛矿Co-/Mn-氧化物及其光催化水氧化性能的研究

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满足日益增长的全球能源需求是21世纪的一个重要挑战。目前,超过80%的能源供给来自于化石燃料的燃烧,这不仅导致了温室效应,同时也对环境产生了种种危害。此外,化石燃料是非可再生能源,最终也会因为日益增加的消耗量而耗尽。因此,我们迫切的需要一种干净的,可重复利用的,低廉的新能源。太阳能是源源不断的清洁能源。光催化水裂解是利用太阳能,在催化剂的作用下,将水分解成氧气和氢气。从可持续发展角度考虑,光催化水裂解是解决能源问题的一个有效途径!目前发展高效的催化剂是光催化裂解水的一个重大挑战!Urmimala Maitra等人研究了一系列Mn和Co的氧化物,发现含有三价Co3+(t2g5eg1)的尖晶石Li2Co2O4和钙钛矿LaCoO3在水氧化中表现出了很高的催化活性。在含有Mn3+(t2g5g1))的锰氧化物中,方铁锰矿Mn2O3、钙钛矿LaMnO3和尖晶石MgMn2O4也表现出了很好的催化效果。为了提高催化剂的活性,我们利用静电纺丝方法结合热处理手段,制备了La0.7Sr0.3MnO和LaCoO3。对于La0.7Sr0.3MnO3,我们通过调控无机盐和高聚物PVP的比例、煅烧温度和煅烧速率制备了三种La0.7Sr0.3MnO3空心球。借助SEM、 TEM、XRD等表征手段,我们了解样品为1-2μm的微米球,六方钙钛矿结构,对应的空间群为R3c。对静电纺丝方法制备的La0.7Sr0.3MnO3空心球和溶胶凝胶方法制备的La0.7Sr0.3MnO3内米粒子,进行光催化水氧化测试。结果显示,La0.7Sr0.3MnO3空心球具有更长的催化寿命。对于LaCoO3,我们通过调节煅烧温度,制备了一系列样品。SEM表明煅烧温度影响样品的形貌。我们对不同温度下处理的样品进行光催化水氧化测试,催化效果最好的是500℃下制备的样品。BET表征数据显示,500℃下制备的样品具有最高的比表面积。样品的产氧时间数据经过BET修正后,单位表面积产氧效果最好的是800℃处理得到的样品,且随着煅烧温度的逐步降低,样品单位表面积产氧量也逐步降低。结合XPS和XRD数据,我们得出,除了BET外,晶体的结晶度也对样品的催化性能起着重要的作用,结晶度的增强利于催化剂的催化作用。
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