【摘 要】
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二维原子晶体由于其丰富的,可调谐的电子,光学,化学,机械,磁性和热学性质,在过去十几年中吸引了科学界和工程界的极大兴趣。而二维过渡金属二硫化物(TMDs)由于其独特的物理特性(例如原子级薄的几何形态,非凡的机械柔韧性,层数相关的电子和光电特性以及可调谐的自旋和谷极化)而受到了广泛的关注,它们在二维电子,光电和自旋电子学中存在巨大应用前景。但是,迄今为止大量的研究局限于产量和尺寸都有限的使用机械剥离
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二维原子晶体由于其丰富的,可调谐的电子,光学,化学,机械,磁性和热学性质,在过去十几年中吸引了科学界和工程界的极大兴趣。而二维过渡金属二硫化物(TMDs)由于其独特的物理特性(例如原子级薄的几何形态,非凡的机械柔韧性,层数相关的电子和光电特性以及可调谐的自旋和谷极化)而受到了广泛的关注,它们在二维电子,光电和自旋电子学中存在巨大应用前景。但是,迄今为止大量的研究局限于产量和尺寸都有限的使用机械剥离制造的二维材料。因此,开发TMDs的大面积单层制备策略对于实际应用极其重要。与此同时,合理设计并合成原子级横向异质结构,以及更为复杂的多异质结和超晶格结构,对于探索在几个原子层厚度内的新的科学现象,以及开发原子级薄新型器件是极为重要的课题。尽管科学界付出了巨大的努力,成功开发了一系列二维横向异质结制备方法,但二维横向异质结的合成仍然具有很高的挑战性,而二维超晶格的合成至今没有实现。这在很大程度上是因为原子级薄的二维晶体通常过于精细和脆弱,难以在后续的高温外延合成过程中保持结构的稳定性。鉴于此,本文在传统化学气相沉积法(CVD)的基础上,改进了传统气相沉积方式,成功实现了WS2,WSe2的快速制备和层厚控制,并进一步实现了相关二维横向异质结,多异质结以及超晶格的制备。主要的研究结果如下:1.改进化学气相沉积方法,使其具有可控的逆向气流,可用于单层过渡金属二硫化物(TMDs)的大畴单晶的快速生长。通过逆向气流来精确控制化学蒸气的供应,我们可以实现在达到最佳生长温度之前有效地防止不希望的成核,并能够在高温下快速成核和生长单层TMDs单晶。我们展示了可以在<30 s内制备毫米级单层WS2和WSe2单晶,其中WSe2最高横向生长速率高达45μm/s,远远超过先前的生长速率。电学表征表明,所得的单层材料表现出优异的电子性能,载流子迁移率高达81 cm2V-1s-1,与剥离单层材料最佳值相当。该项技术为高质量TMDs单晶的快速生长提供了可靠的途径。2.在使用固体前驱物的逆向气流化学气相沉积系统中,我们实现了层厚可控的高质量WSe2单晶的生长。通过引入预退火步骤来调整固体前驱物的元素分布和挥发速率,可以稳定固体源蒸汽的供应,实现材料的高度均匀成核和生长,并实现对层数的精确控制,以实现单层或双层WSe2单晶的层选择性生长(>500μm)。所得WSe2单晶的透射电子显微学表征和光学特性表征显示出优异的结晶质量。电传输研究进一步表明,在室温下,WSe2场效应晶体管表现出p型半导体特性,单层有效空穴载流子迁移率高达92 cm2V-1s-1,双层材料中有效空穴载流子迁移率高达145 cm2V-1s-1。该方法为TMDs可控合成的理论基础研究和技术应用提供了新途径。3.通过使用改良的化学气相沉积方法,为多种二维异质结构,多异质结构和超晶格提供了一种通用的可靠合成策略。特别地,通过在升温阶段中采用逆向气流,我们可以有效地冷却现有的二维晶体模板,以防止热降解和不受控制的界面处成核,确保稳健的逐块外延生长。拉曼光谱和光致发光mapping研究表明二维异质结构(例如MoS2-WS2,MoS2-MoSe2,MoS2-WSe2,MoS2-WSe2,WS2-MoSe2,WS2-WSe2)的成功合成,WSe2-MoS2的电子传输研究显示了预期的p-n二极管特性。4.更进一步地,我们报道了精确控制合成二维多异质结构(例如WS2-MoS2-WS2,WS2-WSe2-MoS2,WS2-MoSe2-WSe2)和二维超晶格(例如WS2-WSe2-WS2-WSe2-WS2)。高分辨率电子显微镜研究表明,所形成的异质结构具有原子级清晰的异质界面,具有明显的化学调制。通过精准调控外延异质结的宽度,我们成功实现了10 nm量级的纳米窄带的合成,可用于开发量子阱器件。这些新颖结构的成功制备为二维电子学和光电子学提供了可靠的材料平台。
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