MOFs荧光传感材料用于环境污染物检测:灵敏度和选择性的改进方法研究

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lulu1984129
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
环境污染物包括重金属离子与有机小分子的检测与治理正在成为社会关注的焦点。金属-有机框架化合物(MOFs)作为一类新型的功能材料,不但具有金属离子和多齿有机配体结合的稳定微孔结构,而且其大比表面积,可调的孔官能团,可控的骨架拓扑学和几何学显示出在催化、气体储存与分离、分子识别等领域的应用前景。本论文设计并合成了具有荧光性能的MOFs(LMOFs)材料,通过调变MOFs的微孔结构、有机官能团和作为骨架结点的金属位,将其结构特性与荧光性能相结合,使得环境中的醛类化合物和Hg2+离子作为分析物被MOFs吸附、固载、富集和特异性识别。通过研究MOFs骨架与醛类化合物和Hg2+离子等环境有害物相互作用所导致的荧光性能的改变,研究检测灵敏度和选择性的规律,建立污染物浓度与MOFs荧光性能参数之间的定量关系,实现对公众较为关心的环境污染物的高灵敏度、高选择性的实时测定。
  本文采用溶剂热法合成甲醛修饰的FA/NH2-UIO-66荧光MOFs化合物和红光发射的Eu-BDC MOFs化合物,通过对其结构和荧光性能的表征,研究对醛类化合物(甲醛,乙醛与乙二醛)和Hg2+离子的荧光传感作用。主要工作如下:
  1、采用溶剂热法合成FA/NH2-UIO-66和Eu-BDC,并利用XRD、FTIR、荧光光谱对其进行表征,得到具有良好的热稳定性和化学稳定性的FA/NH2-UIO-66和Eu-BDC,并且能够发射出一定的荧光强度,可作为荧光传感材料;
  2、FA/NH2-UIO-66和Eu-BDC分别通过与其配体的荧光分析,初步判断FA/NH2-UIO-66的发光机理是基于配体发光,而Eu-BDC材料中配体与稀土Eu3+离子之间存在电荷转移,即“天线效应”。
  3、对FA/NH2-UIO-66进行离子荧光传感研究,得到FA/NH2-UIO-66对Hg2+离子有非常强荧光增强反应,可用于Hg2+离子的荧光增强检测。通过干扰离子实验,发现Pb2+,Cd2+,Cr3+,Al3+,Cu2+,Fe3+,Mg2+等离子对FA/NH2-UIO-66检测Hg2+离子干扰非常小。探究Hg2+离子检测机理,初步判断FA/NH2-UIO-66对Hg2+离子具有高的选择性,是由于亚胺的亲核性能较强,所以Hg2+就极易与亚胺结合,加入Hg2+后,有利于形成环,导致分子刚性增大,最低电子激发态发生变化,荧光增强。
  4、对Eu-BDC进行醛类化合物荧光传感研究。实验发现,醛类化合物对于Eu-BDC的荧光均可导致改变,但是不同的醛类化合物对于Eu-BDC的荧光强度不一样,发现Eu-BDC能够很好的区别检测甲醛、乙醛和乙二醛三种有机小分子。其中,发现Eu-BDC在甲醛中有轻微的荧光猝灭现象,在乙醛中荧光完全猝灭,在乙二醛中,616nm左右的红光发射峰完全猝灭,在410nm处有很强的蓝色荧光增强现象。
其他文献
目的:观察芒针透刺法结合面部拔火罐后局部穴位注射疗法对拉姆齐-亨特综合征患者的临床疗效,以探讨可供临床推广应用的特色诊疗技术的可能性。方法:将临床上一例难治性拉姆齐-亨特综合征患者作为观察对象,给予普通毫针针刺的基础上施用芒针透刺法,阳白四透(阳白透上星、阳白透头维、阳白透攒竹、阳白透丝竹空),太阳两透(太阳透颊车、太阳透地仓),四白两透(四白针向目内眦、目外眦),颊车、地仓相对透刺,人中透地仓、
管道是石油以及天然气的主要输送途径,但是由于管道通常埋于地下并且需要穿越地质条件恶劣的地区,在自然因素和人为因素作用下,管道事故常有发生,而油气管道一旦发生事故,将会导致严重的后果。所以实时监测管道的运营状况,对潜在的事故进行预警,对于确保管道的安全具有重大意义。因此本文利用光纤传感技术研究如何对管道进行健康监测,主要进行了以下工作:  第一章首先介绍了管道运输业的发展现状,根据发生的管道事故总结
学位
[db:内容简介]
综合实践活动课程是培养全面素质人才的重要课程之一,然而现阶段由于学生的学业压力与日俱增,相较于学科课程而言,学校对国家规定的综合实践活动课程尚未给予充分的重视,该课程存在着诸多不足之处,主要体现在:课程的设置与实施偏简单化、形式化,缺乏合理有效的评价方式来评估课程的质量;完善课程发展的具体措施不够明确。因此,对综合实践活动课程的学习成效进行研究,找到影响课程质量的关键要素,将有助于完善综合实践活动
Facing to the high dimensional data,how to deal them well is the most difficult problem in the field of machine learning,pattern recognition and the relative fields.In this paper,we propose a new semi
电化学CO2还原提供了一种有效减少大气中CO2的方法,因此可以从根本上缓解由CO2增多带来的温室效应问题,同时其高级还原产物乙烯、乙醇、正丙醇等不仅是化工原料,同时能作为能源物质缓解化石燃料消耗殆尽的危机。目前,电化学CO2还原反应(CO2RR)生成具有高附加值的C2或C2+产物仍存在选择性与法拉第效率较低,反应过电位较高的问题,解决问题的关键之一便是对反应催化剂进行合理地设计以促进还原路径向C2
学位
单组分有机太阳能电池使用一种共轭材料作为光活性层,与双组分本体异质结太阳能电池相比,它可以提高电池的稳定性并简化制备过程,但其光伏性能仍有待提高。单组分共轭材料的设计合成以及其纳米相分离的控制是实现单组分太阳能电池高性能的重要因素。因此本论文以材料设计和合成为方向,通过调节单组分共轭材料的吸收和纳米相分离,从而提高单组分太阳能电池器件的能量转换效率。主要研究结果如下:  1.设计并合成一种主链基于
当前,传统工业在社会经济中占据着重要的地位,这些工业包括油气开采和煤化工。众所周知,这些工业的产品已经与人类的生活息息相关,并使得人类社会飞速发展。但是,人类不得不面对这些工业运行后所引发的一系列社会问题,例如:不可再生能源的过渡消耗、工业废水的污染以及工业尾气的排放等。其中,工业尾气排放引发的全球性环境破坏已经严重威胁到人类的生存。SO2是一种腐蚀性较强的酸性有毒气体,它的排放会造成酸雨和雾霾等
学位
氢能作为一种新型的健康无污染的清洁能源,是替代不可再生能源为人类社会活动及发展提供能量的最佳选择。光催化制氢技术是将太阳能转化为氢能最具发展潜力的途径之一。其中三元硫化物固溶体ZnmIn2Sm+3(m=1?5,整数)具备良好的性能,因此在光催化水解制氢这一领域受到了科研人员的广泛关注,已有许多相关的研究与报道。但该光催化材料仍存在光生电子-空穴对易复合,光催化效率低等不足,需要进一步提高ZnmIn
学位
豆类种子是现代保健功能食品开发的重要资源,也是廉价、优质植物蛋白质的主要来源之一。豆类蛋白不仅具有很高的营养价值,同时还具有多种功能特性,如持水性、持油性、起泡性和乳化性等,这些功能特性与豆类蛋白的氨基酸组成、亚基组成和结构等有密切关系;同时,不同功能特性之间相互作用,进而影响豆类蛋白在食品工业中的应用。因此,为了豆类蛋白的高效利用和获得消费者的认可,本文以10种豆类种子为原料,采用碱提酸沉法提取
学位