家用处理方式对DBPs去除及其相关毒性的影响

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家用处理方式作为饮用水进入人体前的最后一道防线,其去除饮用水中DBPs的效果好坏与公众健康紧密相关。目前有关家用处理方式去除饮用水中DBPs的研究主要集中在常规受管制的C-DBPs(THMs和HAAs),对于未受管制和新兴DBPs(HALs、HANs、HNMs、HAcAms和I-DBPs等)研究很少。同时,实验探究大多在氯消毒背景下进行,对新兴消毒方式的研究很少涉及。此外,对家用处理方式的研究更多关于DBPs的检测分析和机理讨论,很少涉及生物实验,探究其毒性变化。基于此,本论文对采集的城市自来水进行工艺处理(过滤、煮沸和过滤+煮沸),分析处理前后水质指标和DBPs浓度的变化(THMs、HAAs、HALs、HANs、HNMs、HAcAms和I-DBPs),评价家用处理方式的去除效果,探究去除规律和原理。为了进一步证实和完善实验结论,本研究还采用自制的松叶有机物水样进行实验室模拟消毒和工艺处理,并设计和完成相应的生物毒性实验,探究煮沸对消毒水DBPs的去除效果及其对消毒水毒性的影响。研究结果如下:1)在检测的自来水中,C-DBPs浓度高于N-DBPs,其中THMs和HAAs含量最高。同类型DBPs,多取代DBPs(tri-DBPs和di-DBPs)和含氯DBPs是消毒水中主要的存在形式。实验室模拟消毒的实验结果与城市水样检测的结论一致。实验发现,相比氯消毒,氯胺消毒可有效降低DBPs(THMs、HAAs、HALs、HANs和HNMs)的生成量,其中对THMs和HAAs的控制效果最为显著。但氯胺消毒会在一定程度上提高di-HALs、HAcAms和I-DBPs的生成趋势。2)活性炭的吸附作用能有效去除自来水中残留的消毒剂及部分有机物和卤素离子。在检测的C-DBPs中,活性炭过滤对THMs的去除效果最佳。在N-DBPs中,活性炭过滤对HAcAms的吸附效果最差。这是因为在C-DBPs中,THMs的LogP值(LogP值可反映化合物疏水性强弱,数值越大,疏水性越强)最大,疏水性最强,容易被活性炭去除;在N-DBPs中,HAcAms的LogP值最小,疏水性最弱,不易被活性炭去除。3)煮沸能去除消毒水中残留的游离氯/氯胺和部分有机物,煮沸后的水样其卤素离子浓度和pH值会略有升高。本研究发现,煮沸对DBPs的去除不受消毒方式的影响,只与化合物自身性质有关。煮沸工艺对稳定性差和挥发性强的DBPs去除效果理想(THMs、HANs、HNMs、HALs和HAcAms),对化学性质稳定且难挥发的HAAs不但不能很好地去除,反而会增加其浓度(主要是DCAA增加)。在同类型的DBPs中,煮沸对取代程度高的DBPs普遍比取代程度低的DBPs容易去除。此外,煮沸对含碘/溴DBPs的去除效果优于只有氯取代的DBPs,尤其对含碘DBPs的去除效果最佳。4)家用处理方式可有效去除饮用水中DBPs,优化水质。相比单一工艺处理,过滤+煮沸的联合作用对去除污染物最为显著,是一种值得向公众推荐的饮水方式。在煮沸实验中,不同受热容器的材质对DBPs的去除并无影响,但加热水量和冷却方式等其他操作因素对去除率的影响是存在的。实验表明,较少的水量和不加盖加热有利于在煮沸过程中DBPs的去除,选择不加盖自然冷却的方式可进一步提升去除效果。5)生物实验表明,消毒水对卤虫具有一定的急性毒性,并随着消毒浓度的增加死亡率增加。受消毒水中毒物的影响,卤虫体内氧化-抗氧化平衡状态被破坏,使得SOD活性被激活去清除因外界胁迫产生过量的ROS。但机体内氧化程度超出抗氧化物的清除能力,因此细胞受到严重的氧化损伤,产生大量的MDA。在实验组中,相比氯消毒水和落叶浸出液,氯胺消毒水的毒性最大,对卤虫造成的氧化损伤最严重。此外,消毒水中的毒物会干扰卤虫体内ACP、AKP、GOT和GPT酶的活性,抑制机体免疫调节、消化代谢和蛋白质代谢水平,影响卤虫正常的生理功能。值得注意的是,煮沸工艺可有效降低消毒水毒性,减少对卤虫的致死率,减轻毒物对卤虫的氧化损伤及免疫调节、消化代谢和蛋白质水平等正常生理功能的干扰,使得卤虫体内各项生理指标(SOD、MDA、ACP、AKP、GOT和GPT)趋于对照组。因此,消毒水煮沸处理可能是一种有效而价廉的解毒工艺。
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