【摘 要】
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锂硫电池由于高理论能量密度和对环境友好的特性,更符合电动汽车和便携式电子产品的能源需求,已成为取代锂离子电池的新研究热点。因此,本文从实用化的角度出发,采用兼具大比表面积和高导电性等优点的科琴黑（KB）作为碳载体材料,过渡金属Fe、Co、Ni作为添加剂,通过原位合成的方法分别将金属Fe、Co、Ni嵌入到KB的微孔和介孔中,获得了纯度高、粒径小、成本低、分散性好以及与基体结合紧密的Fe/KB,Co/
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锂硫电池由于高理论能量密度和对环境友好的特性,更符合电动汽车和便携式电子产品的能源需求,已成为取代锂离子电池的新研究热点。因此,本文从实用化的角度出发,采用兼具大比表面积和高导电性等优点的科琴黑（KB）作为碳载体材料,过渡金属Fe、Co、Ni作为添加剂,通过原位合成的方法分别将金属Fe、Co、Ni嵌入到KB的微孔和介孔中,获得了纯度高、粒径小、成本低、分散性好以及与基体结合紧密的Fe/KB,Co/KB及Ni/KB复合纳米材料,并将其作为硫的载体制备出Fe/KB/S,Co/KB/S及Ni/KB/S复合正极材料。通过微观结构分析和电化学性能检测研究了Fe、Co、Ni纳米颗粒作为正极改性添加剂对锂硫电池电化学性能的提高机制。主要研究内容及结果如下:（1）在湿法浸渍的基础上,高温条件下通入N2+H2混合气氛,成功将部分纳米金属Fe颗粒嵌入到KB的多级孔结构之中,尺寸在3-30 nm之间。通过紫外吸收光谱、XPS测试以及Li2S沉积实验证实了纳米金属Fe的吸附-催化效果,在形成Fe-S键提升对多硫化物（Li PSs）捕获能力的同时,催化电化学反应动力学。并在电化学性能分析中,证明了Fe/KB/S正极具有更高的导电率,更快的Li+迁移,更少的极化以及更有效地电化学催化能力。当正极S负载为3.1 mg cm-2,在0.05 C下的初始放电比容量达到了1219.0 m Ah g-1,在0.5 C下的初始放电比容量更是达到了826.6 m Ah g-1,稳定循环超过400次,剩余比容量为426.6 m Ah g-1,库仑效率保持在95%以上。（2）基于湿法浸渍和碳热还原法,制备了Co/KB复合纳米材料,可见直径约为3-30 nm的金属Co纳米颗粒,比表面积达到905.5 m~2g-1。证明了复合材料中均匀分布的金属Co纳米颗粒增加了吸附催化Li PSs的活性位点,不仅可以通过强力的化学相互作用免于Li PSs从KB结构之中迁出,还通过其催化作用为Li2S的形核提供动力。当正极S负载为3.0 mg cm-2,Co/KB/S正极在0.05 C时的初始放电比容量达到1249.0 m Ah g-1,在0.5 C时获得785.5 m Ah g-1的初始比容量,并稳定循环超过500次以上,同时在0.1-2 C不同的放电倍率下均拥有更高的放电比容量。（3）在Ni/KB复合纳米材料中制备出直径3-30 nm的纳米金属Ni纳米球,源于Ni2+渗入KB的微孔和介孔中,形成高度分散的纳米Ni颗粒,并通过KB的物理限域抑制它的生长。证明了均匀分布的Ni纳米颗粒可用作催化反应的活性部位,以加速反应动力学,同时有效吸附反应过程中产生的Li PSs,从而减少穿梭效应的影响。在电化学测试中Ni/KB/S正极显示出超高的导电率和表面活性,具有良好的化学稳定性和可逆性。当S负载为3.1 mg cm-2时,Ni/KB/S正极在0.05 C下的初始放电容量从1035 m Ah g-1提升至1253 m Ah g-1,0.5 C下初始放电比容量更是提升超过20%达到818.4 m Ah g-1,同时在270圈后,KB/S正极的比容量迅速衰减,而Ni/KB/S正极的容量衰减速率一点点减慢,稳定循环超过500次。
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