【摘 要】
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Sm0.5Sr0.5CoO3是一种较好的ITSOFC阴极材料,负载于镓酸镧电解质上的Sm0.5Sr0.5CoO3-La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(SSC-LSGMC5)复合阴极表现出高的活性与稳定性。SSC-LSGMC5
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Sm0.5Sr0.5CoO3是一种较好的ITSOFC阴极材料,负载于镓酸镧电解质上的Sm0.5Sr0.5CoO3-La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(SSC-LSGMC5)复合阴极表现出高的活性与稳定性。SSC-LSGMC5复合阴极制备方法的探索及氧还原机理的研究对于开发高性能阴极材料具有重要意义。本文采用湿化学法制备了SSC-LSGMC5复合阴极,利用多种电化学技术对电极上的氧还原反应动力学进行了研究。
首次用湿化学法制备了SSC-LSGMC5复合电极。SSC-LSGMC5复合阴极中的SSC及LSGMC5粉分别采用甘氨酸-硝酸盐法和柠檬酸盐法合成。相对于固相合成法,湿化学法有效地降低了SSC及LSGMC5的成相温度。利用湿化学法合成的SSC、LSGMC5粉末制备出的SSC-LSGMC5复合电极的性能,显著高于固相合成法制备的电极。其高性能与电极体相及电极/电解质界面微观结构的改善有关。电极的性能显著依赖于SSC、LSGMC5粉末的焙烧温度,SSC及LSGMC5粉末的最佳焙烧温度分别在1223和1273K附近。优化了负载在LSGM电解质片上的SSC-LSGMC5复合电极的焙烧温度,1223K焙烧的电极具有最小的欧姆电阻及电极极化电阻。
考察了SSC-LSGMC5中LSGMC5粉末含量对电极性能及氧还原反应的影响。LSGMC5的掺入显著减小了电池的欧姆电阻。高温下SSC-LSGMC5(15wt.%)的电极活性明显高于纯SSC电极,LSGMC5掺入量的进一步增加导致电极活性降低。
电化学测试结果表明,负载于LSGM电解质上的SSC-LSGMC5(0-30wt%)电极在高温、低氧分压下的阻抗谱中通常包括三个阻抗半圆。高频环较小并且与氧分压及极化电位无关。该环随电极中LSGMC5掺入量的增大而减小,可能对应于氧离子在电极/电解质界面的传递过程。中频环的氧分压级数通常为1/4,对应于电荷转移步骤。低频环氧分压级数为1,对应于氧气分子扩散过程。低温、高氧分压下低频环消失,氧还原反应主要由电荷转移过程控制。负载于LSGMC5电解质上的SSC-LSGMC5(15wt.%)的氧还原反应机理与负载于LSGM电解质上的相近,但阻抗谱中未出现明显的高频环。
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