【摘 要】
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八元环硅铝沸石分子筛在选择性催化还原(SCR)NOx反应中有非常好的催化效果,其中SSZ-13沸石已被工业化生产。新型八元环硅铝SSZ-39沸石在SCR反应中催化效果非常好,受到了广泛
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八元环硅铝沸石分子筛在选择性催化还原(SCR)NOx反应中有非常好的催化效果,其中SSZ-13沸石已被工业化生产。新型八元环硅铝SSZ-39沸石在SCR反应中催化效果非常好,受到了广泛的关注。但是在现有的合成方法中,SSZ-39沸石必须由Y沸石转化合成,步骤复杂,成本较高。另外,另一种八元环硅铝沸石RTH沸石也是催化SCR反应的优秀的催化剂,合成此沸石的晶化时间普遍很长,需要大量能源。本论文通过寻找沸石合成的新原料、新有机模板剂,从而找到合成上述沸石的高效、节能的路线。在第二章中,以廉价易得的ZSM-5和Beta沸石替代Y沸石作为原料,转化合成了八元环硅铝SSZ-39沸石分子筛。此方法合成的SSZ-39沸石与传统的SSZ-39沸石具有相似的SCR反应催化性能。在第三章中,以常规的硅铝化合物(偏铝酸钠和硅溶胶)为原料,直接合成了 SSZ-39沸石分子筛,此方法晶化时间短,成本低廉,步骤简单,且合成的SSZ-39沸石与传统的Y沸石转化合成的SSZ-39沸石一样,具有优异的SCR反应催化性能。这对SSZ-39沸石的应用提供了很大的可能。在第四章中,通过添加有机硅烷,第一次成功合成了介孔SSZ-39沸石。此沸石介孔量可控,合成方法简单。合成所得的介孔SSZ-39沸石在催化MTO反应时不容易积碳,寿命相较于传统SSZ-39沸石,延长5倍以上。在第五章中,通过理论计算,寻找了适合导向RTH沸石的新型有机模板剂,并利用此模板剂成功合成硅铝RTH沸石。在此模板剂的导向作用下,RTH沸石的晶化时间大幅缩短,从文献报道的至少5~6天,缩短至12小时(130℃),甚至50分钟(240℃)。此方法节约了能源与时间成本,在生产中有很大的应用前景。
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