基于准弹性中子散射谱的水泥样品结构与受限水动态分析

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中子具有不带电、对轻元素敏感等性质以区别于X光,常用于含氢化合物结构与性质的分析。其中,准弹性中子散射(Quasi-elastic Neutron Scattering,QENS)区别于小角中子散射、衍射与反射,逐渐发展为强有效地分析化合物中原子分子运动的研究方法。本文基于跳跃扩散与转动扩散模型(Jump-Diffusion And Rotation-Diffusion model,JRM)的基础上进行改进,得到改进的跳跃扩散与转动扩散模型(Revised Jump-Diffusion And Rotation-Diffusion model,r JRM)。本文的准弹性中子散射谱数据来源于美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory,ORNL)的高分辨背散射谱仪(Backscattering Silicon Spectrometer,BASIS)对不同添加剂水泥样品所进行的实验。实验仪器的分辨率达3.4μe V,所测量的中子能量转移范围为-120μe V到120μe V,中子散射矢量为0.3(?)-1到1.9(?)-1。其中进行实验的四个水泥样品为:纯水化硅酸镁(Magnesium-Silicate-Hydrate,M-S-H)、含硅酸铝纳米管(Aluminum-Silicate Nanotubes,ASN)的水化硅酸镁、含羟基(Carboxyl-Functionalized)的硅酸铝纳米管(ASN-COOH)的水化硅酸镁和纯水化硅酸钙(Calcium-Silicate-Hydrate,CSH)。采用r JRM模型对水泥样品的QENS谱进行拟合可以获得与水泥结构和水动态信息相关的七个参数。采用受限扩散球模型对拟合得出的弹性部分进行分析可以得出两个结构相关参数,能明显比较四组水泥在结构性能上的差异性,其结果表明两种添加剂都增强纯M-S-H水泥的固相性能,其中ASN-COOH添加剂效果更佳,但是三种M-S-H类水泥仍与C-S-H有一定的差距,而仅有ASN-COOH添加剂能改善M-S-H的孔隙半径。采用两态水动态模型对拟合得出的扩散系数进行分析,可以发现M-S-H水泥的水分子平动动力学在227 K附近有温度转变,而转动动力学则在233K附近。以上的结果表明r JRM拟合适用于所有的中子能量转移范围与中子矢量范围内,并且能获得关于研究样品的结构与水动态的信息,其为进一步了解添加剂对纯M-S-H样品的作用与低温下受限水分子的动力学特性研究提供参考。
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