Ag负载对N掺杂TiO2薄膜的光电及光催化性能的影响

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二氧化钛(TiO2)作为一种重要的光催化材料,被广泛地应用在光催化降解、光电转换、太阳能电池等领域。但纯TiO2作为光催化剂存在一些缺陷,一是TiO2的禁带宽度较大(3.2 eV),只能被波长较短能量较高的紫外光激发。而到达地球的太阳光中,紫外光仅占约4%,极大地限制了它对太阳光的利用;二是TiO2光生电子和空穴易复合,影响TiO2的光电及光催化性能。此外,粉体TiO2易团聚,难回收,给实际应用带来一定困难。基于以上问题,本文首先采用电泳沉积法在Ti片表面制备TiN薄膜,再对试样进行低温热氧化处理,生成N掺杂TiO2薄膜(N-TiO2薄膜),最后采用光还原沉积法在N-TiO2薄膜表面负载Ag纳米颗粒。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见吸收分析(UV-Vis)对试样进行表征,通过测试瞬态光电流密度研究薄膜的光电性能,并以罗丹明B为降解目标物来评价薄膜的光催化活性,重点研究负载Ag对N-TiO2薄膜的光电及光催化性能的影响规律。主要内容如下:(1)采用电泳沉积法在Ti片表面沉积TiN薄膜,在450℃下保温15-120min对TiN薄膜在空气氛围中进行热氧化处理,生成N-TiO2薄膜。结果表明,不同保温时间下生成的N-TiO2薄膜为锐钛矿相和金红石相的混晶结构,与未掺杂TiO2相比,保温时间为60 min下生成的N-TiO2薄膜的紫外-可见光吸收边红移最明显,禁带宽度为2.82 eV,该试样的光电及光催化性能最佳。在可见光照射下,薄膜的瞬态光电流密度约为0.7μA/cm2。通过降解10 mg/L的罗丹明B溶液对薄膜的光催化性能进行了测试,经过240 min可见光照射后对罗丹明B的降解率为98%。(2)选择性能最佳的450℃、保温60min条件下制备的N-TiO2薄膜,采用光还原沉积法在不同浓度的AgNO3溶液中制备负载Ag的N-TiO2薄膜。研究表明,Ag+被还原成单质Ag纳米颗粒沉积在N-TiO2薄膜表面;Ag NO3溶液的浓度是影响负载Ag的N-TiO2薄膜的主要因素,当AgNO3溶液浓度为0.05 mol/L时,Ag的负载量最为适宜,N-TiO2薄膜的光电及光催化性能最佳。该试样在可见光和紫外光激发下的瞬态光电流密度分别约为N-TiO2薄膜的5.4和5.1倍;经过可见光和紫外光分别照射180 min和120 min后,试样对罗丹明B的降解率分别达到98%和99%,说明负载Ag显著提高了N-TiO2薄膜的光电和光催化性能。
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