【摘 要】
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碳点是近年来发展比较快的荧光纳米材料,一般粒径小于10 nm,具有良好的光稳定性,抗漂白能力强,水溶性好,良好的生物相容性,低毒性且发射光谱随激发光谱的变化而变化等优点,在生物成像和化学传感领域表现出巨大的潜力。本文旨在通过选用合适的前驱体作为碳源,对碳点表面进行功能化修饰,致力于合成绿色环保低毒性的碳点应用于细菌传感,以减少对环境产生的二次污染;掺杂具有抗菌性能的金属元素,对细菌有效地进行杀灭;
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碳点是近年来发展比较快的荧光纳米材料,一般粒径小于10 nm,具有良好的光稳定性,抗漂白能力强,水溶性好,良好的生物相容性,低毒性且发射光谱随激发光谱的变化而变化等优点,在生物成像和化学传感领域表现出巨大的潜力。本文旨在通过选用合适的前驱体作为碳源,对碳点表面进行功能化修饰,致力于合成绿色环保低毒性的碳点应用于细菌传感,以减少对环境产生的二次污染;掺杂具有抗菌性能的金属元素,对细菌有效地进行杀灭;通过改变碳源和修饰剂的配比,有效地调控制备不同性能的碳点,从而逐步构建细菌传感和杀灭的新方法。论文的第一章介绍了微生物的检测手段、杀灭方法;概述了碳点的制备方法、物理化学性质和功能化方法。第二章,以绿色环保无毒的天然生物质材料木瓜作为碳源,未加入其它的修饰剂和钝化剂,水热法一步合成碳点。实验采用去离子水和90%的乙醇溶液作溶剂分别合成W-CDs碳点和E-CDs碳点。制备的碳点表面含有丰富的羟基、氨基和羧基,具有良好的生物相容性和光稳定性。且发射光依赖于激发光的红移而红移,在HeLa细胞的多色成像方面具有广阔的应用前景。W-CDs和E-CDs的量子产率分别为18.98%和18.39%。研究发现W-CDs对大肠杆菌具有较好的选择性,可用于大肠杆菌0157:H7的检测,检出限为9.5×104 cfu mL-1。W-CDs和E-CDs都可用于化学传感如Fe3+的检测,检出限分别为0.48 μmol L-1和0.29 μmol L-1,利用该方法对药物胶囊氯化血红素中Fe3+检测。第三章,以水热法合成掺杂Ag的表面多氨基荧光碳点(Ag-CDs),在化学传感(Cr2O72和Hb的检测)和细菌的杀灭中有良好的应用前景。由于掺杂Ag,使其具有良好的抗菌效果,以大肠杆菌和金黄色葡萄球菌作为目标菌,浓度为2μgmL-1的Ag-CDs与细菌作用5 min即可将细菌100%全部杀灭。此外通过氧化还原反应构建Cr2O72-荧光传感体系,检测范围0.1-6.0 μmol L-1,检出限43.7 nmol L-1,利用该方法实现了实际水样中Cr2O72-的检测。通过Cr3+和Cr2O72-对Ag-CDs荧光猝灭程度不同,从而对Cr3+和Cr2O72-进行区别。作为一种新型抗菌纳米材料,Ag-CDs在环境水处理方面具有巨大潜力。第四章,以叶酸(FA)、甘露糖(Mans)、聚乙烯亚胺作为前驱体,水热法合成Ag2S功能化表面多氨基的核壳型碳纳米粒子(Ag2S@C)。该法合成的荧光Ag2S@C最大激发波长和最大发射波长分别为340 nm和450 nm,荧光量子产率为12.57±0.52%。由于反应中增加了甘露糖的用量,而甘露糖对大肠杆菌鞭毛尖端的FimH蛋白具有响应,故Ag2S@C对大肠杆菌有较高的选择性,以此构建检测大肠杆菌的新方法,检出限为330 cfu mL-1。材料中引入了 Ag2S,使其具有良好的抗菌性能,浓度为3.3 μg mL-1和10μg mL-1的Ag2S@C与大肠杆菌分别作用5 min和0.5 min即可将99.9%的细菌杀灭。该材料既可以检测大肠杆菌又可以对细菌进行杀灭。
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