疏水/亲油型含油污水处理材料的制备及其性能研究

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由于人类生活和工业活动所产生的含油污水数量持续增加,给自然环境以及地球上的各类生物(尤其是海洋生物)造成了巨大的破坏,同时也给人类的经济发展带来了严重的损失。因此,如何经济高效地分离油/水混合物是当今环境与能源安全的迫切需要。本文制备了具有pH响应性的智能聚苯乙烯(PS)纤维膜以分离不互溶的油/水混合物,同时研究了可显著降低原油粘度的碳纳米管/还原氧化石墨烯(N-CNT/RGO)球状气凝胶用于高粘度原油的吸附,这对含油污水的处理极具理论意义与应用前景。1、通过静电纺丝的方法,依据不良溶剂所致的相分离原理,制备了一种串珠状多孔PS纤维膜。对串珠状多孔PS纤维膜进行表面官能化预处理后,通过亲疏水单体溶液进行紫外(UV)光接枝反应,以在PS纤维表面形成具有可切换浸润性的聚合物层。pH响应型聚二甲氨基丙烯酸乙酯(PDMAEA)和高度疏水型聚丙烯酸十三氟辛酯(PTFOA)使PS膜的浸润性随环境pH值的变化在超亲油性和水下超疏油性之间可逆转换;经油/水分离实验可知,所制备的PS纤维膜可从含油污水中分离出正己烷、异辛烷、十六烷、液体石蜡与植物油等一系列油或有机溶剂,其中正己烷/水混合体系的通量可达10186.8 L m-2 h-1,在重力驱动力下分离效率>99.2%。此外,将所制备的PS纤维膜应用于自主设计的T形管装置,可实现连续的动态油/水分离。2、通过冷冻-干燥与化学气相沉积(CVD)相结合的方式,制备了一种太阳能辅助的高效原油吸附的N-CNT/RGO球状气凝胶。壳聚糖(CS)交联组装的氧化石墨烯(GO)片在冰晶挤压下形成具有中心发散的微通道,这一结构大大缩短了原油在气凝胶内部的扩散路径,有利于实现原油的快速吸附;CS/GO球状气凝胶在900℃高温还原后形成N掺杂的还原氧化石墨烯(RGO),其表现出良好的疏水/亲油性(WCA=140°,OCA≈0°),可有效提升原油的扩散速率;以Ni单质为催化剂在RGO表面生长的CNT,对波长范围为200-2500 nm的太阳光具有强吸收能力,且石墨烯基体在近红外光范围也有较强吸收,故所制得的N-CNT/RGO球状气凝胶具有优异的光热转化效应,可将周围原油加热(室温升至~100℃)以显著降低其粘度(~105 mPa s降至~102 mPa s),进而解决高粘度原油的流动性极差、难以实现高效清理与收集的问题。
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