可见光响应稀土离子掺杂介孔TiO2纳米材料的制备及其性能研究

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二氧化钛(TiO2)纳米材料具有优良的物理和化学性质,是最理想的光催化剂之一,但因锐钛矿型TiO2具有较大的禁带宽度(3.2eV)而对可见光的利用率较低,而且相对高的电子-正空穴的复合率也往往导致较低的量子产率,阻碍了其在工业上的实际应用,因此,TiO2纳米材料的改性研究备受人们关注,其中,介孔TiO2纳米材料具有较高的比表面积和吸附性能而更受人们的青睐。本论文以十二烷基磺酸钠为模板剂(SDS),采用水热法制备了一系列具有较高光催化活性的介孔TiO2纳米材料,研究其微观结构、谱学性能和光催化性能,并探讨了最佳制备条件。为了进一步提高介孔TiO2纳米材料体系光催化性能和光响应范围,制备了不同稀土离子掺杂介孔TiO2纳米材料和不同摩尔比掺杂介孔La3+-TiO2纳米材料,进而制备了稀土La3+和F-离子共掺杂介孔TiO2纳米材料,研究其微观结构、谱学性能和光催化性能,并得出以下研究成果:一、所制备介孔TiO2纳米材料具有锐钛矿型结构,平均粒径在3.59nm左右;比表面积最高可达192.71 m2·g-1,且均属于Langmuir IV型孔径结构,样品整体呈类蜂窝状结构,孔径大约在3-10nm之间,样品表面没有有序的介孔孔道结构,而是由很小的TiO2纳米颗粒堆积形成的孔结构。水热反应时间28h、模板剂用量为5g所得到介孔TiO2纳米材料对甲基橙溶液紫外光光催化降解率最高,在1h内可达98.54%。二、不同稀土离子的掺杂均能有效抑制介孔TiO2纳米晶粒的生长和晶型的转变,并能不同程度地拓宽TiO2光催化体系光响应范围;稀土离子的掺杂均能增大样品比表面积,其中样品1%La3+-TiO2的比表面积最大为236.22 m2·g-1;稀土离子的掺杂均能提高介孔TiO2纳米材料光催化性能,稀土La3+在30min内对甲基橙溶液的光降解率最大,可达98.54%,并有一定的可见光光催化性能。稀土La3+最佳掺杂摩尔比为1%,最佳焙烧温度为350℃。三、稀土La3+和F-的共掺杂进一步提高介孔TiO2纳米材料可见光光催化活性,在60min内对甲基橙溶液可见光光降解率可达62.52%,并且制备溶液的pH值对介孔TiO2纳米材料可见光光催化性能具有一定的影响,pH值为5时可见光光催化活性最高,对甲基橙溶液可见光光降解率可达81.07%。
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