碳气凝胶是一种密度低、高比表面积、高孔隙率的非晶玻璃态纳米碳材料,由于其集吸附性、电化学惰性、高温隔热性能等多种优异性能于一身,因此作为新一代功能材料在储氢、高温隔热、吸附、电化学等领域展现出巨大潜力。然而生产周期长、成本高昂、对环境有污染和力学性能较差等因素限制了气凝胶规模化生产。首先,目前制备碳气凝胶的主要方法仍为超临界干燥法,这种方法虽然在理论上能够实现消除干燥过程中的表面张力,然而其设备昂贵,占地面积大,且在高温高压环境下操作具有一定的危险性,溶剂置换过程的周期长,需要先将湿凝胶中的水替换为超临界干燥的介质(如二氧化碳,石油醚或乙醇等),再将干燥介质排出,这一过程需极其缓慢以避免破坏介质的超临界状态。近年来研究比较火热的常压干燥法是将湿凝胶放入低表面张力系数的溶剂中反复浸泡,将湿凝胶中的水置换为低表面张力溶剂,其间需要使用数十倍乃至数百倍凝胶体积的溶剂,这些有机溶剂如乙醇、丙酮等多为有机溶液,易挥发,有毒性且难以回收利用,对环境造成了较大污染。常压干燥通过溶剂置换法只是减小了凝胶过程中的干燥收缩力,因此难以制备大尺寸或孔隙小的材料。除碳气凝胶的制备方法不完善之外,其本征材料性能也有缺陷。碳气凝胶为无定形多孔玻璃态碳材料,因此其韧性较差,脆性大。当碳气凝胶材料需承担一定载荷时,材料容易发生脆性断裂。为保证材料的稳定性,应通过添加增强相的方法来提高碳气凝胶复合材料的综合力学性能。因此,为实现碳气凝胶的产业化,需要一种高效,环保的工艺制备出综合性能稳定的大尺寸碳气凝胶复合材料。本论文在常规常压干燥法的基础上,通过研究不同凝胶工艺参数,如催化剂含量、凝胶温度、水含量对材料微观结构和性能的影响,合成了高强度有机凝胶网络骨架,使得在湿凝胶去除掉冗长的溶剂置换步骤后,经常压干燥条件后依然能够保持自身多孔结构与宏观形态。实验结果表明,高催化剂浓度下,碳气凝胶的密度较高,颗粒尺寸较小,孔隙较低,力学性能优异,较适合作为高承载功能材料。当间苯二酚与催化剂的比值R/C为300时,碳气凝胶密度可达1.13g/cm3,压缩强度高达126.8MPa;在低催化剂浓度下,碳气凝胶密度较小,颗粒尺寸较大,孔隙率高,可作为轻质吸附功能材料等;当R/C为2000时,碳气凝胶的密度仅为0.30g/Cm3,其压缩性能依然可达6.5MPa,基本可以满足功能材料的力学性能要求。当改变材料的初始凝胶温度时,随着凝胶温度的提升,碳气凝胶的密度和压缩强度开始升高,但这种提高并不是线性的,当初始凝胶温度为30℃时,碳气凝胶的密度为0.30g/cm3,压缩强度为6.5MPa;当凝胶温度提升至45℃时,碳气凝胶的密度为0.40g/cm3,压缩强度为11.5MPa;当凝胶温度最终提升至90℃时,碳气凝胶的密度为0.46g/cm3,压缩强度高达38.2MPa。由此可以发现,提高凝胶温度仅会略微提高碳气凝胶密度,却可以显著提高碳气凝胶的力学性能,这可能与溶胶凝胶过程中催化剂的催化机理有关。此外,本文还研究了老化时间、以及水含量对碳气凝胶性能的影响,但实验结果表明提高老化时间和调解水含量对碳气凝胶性能提升的效果有限。针对碳气凝胶脆性大的问题,本文采取了在溶胶过程中添加有机纤维毡体的方法,实验选取的配方为R/C=1500,W/R=17,该配方所制备的碳气凝胶密度和强度较为均衡,有较大的应用范围。实验对比了三种不同的有机纤维(酚醛基、聚丙烯腈基和黏胶基)及碳纤维作为增强相前驱体时材料的性能,酚醛基、聚丙烯腈基和黏胶基三者做制备的复合材料密度相近,分别为0.40g/cm3,0.38g/cm3和0.43g/cm3,相比原碳气凝胶10.8MPa的压缩强度,不同纤维增强碳气凝胶均有不同程度的提高,酚醛基、聚丙烯腈基和黏胶基的压缩强度分别为11MPa、22MPa和32MPa,且从应力应变曲线可知三者均从脆性断裂转化为韧性断裂,破坏应变分别为6.9%、9.2%和11.7%。力学性能的提升使得大尺寸碳气凝胶复合材料的制备成为可能,本实验做制备的大尺寸气凝胶尺寸可达200×200×40mm,可满足大部分应用环境的尺寸要求。