磁性材料作为重要的信息功能性材料,在磁存储、自旋电子器件以及下一代信息存储器件方面具有十分巨大的应用前景,因而一直是凝聚态物理、材料学和计算材料学等学科领域探索和研究的重点材料体系。RFeO3（R=rare earth）体系所具有的丰富磁相变表明其具有成为一种重要磁开关材料的潜力。β-Ga2O3中发现的磁性特征也拓宽了其在自旋电子器件领域的应用前景。单层磁性膜FeCl2对开发下一代自旋电子器件也有着重要的意义。本论文对In调控DyFe O3体系结构和磁性、Ga空位诱导β-Ga2O3磁性和应变电场调控单层FeCl2磁性进行了研究。全文共分为七章,主要内容如下:第一章为绪论,简要介绍了RFeO3体系的磁性以及自旋重取向相变、金属氧化物中的空位诱导磁性以及磁性单层结构的基本特点。阐述了本论文的研究目的和意义,以及主要的研究对象和研究内容。第二章,介绍了本论文采用的实验方法和原理,主要包括样品制备、结构表征和分析以及物性测量方法等。第三章,介绍了本论文使用的第一性原理计算方法所涉及的基础理论,主要包括密度泛函方法的基本内容和局域密度近似的基本要点。第四章,研究了DyFe1-xInxO3（x=0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9,1）系列多晶的合成和磁特性。采用传统的固相反应法制备了纯相的多晶系列样品,通过X射线衍射和Fullprof精修技术,对样品的结构进行了表征和分析。样品在0≤x≤0.6时,保持正交结构;在0.7≤x≤1时,变为六角结构。In掺杂改变了样品的晶胞参数,使磁性子晶格发生巨大的畸变。通过对DyFe1-xInxO3系列样品在3 K至300 K范围内进行系统的磁热测量,观察到DyFeO3在50 K左右发生自旋重取向相变,并且In掺杂能有效调节自旋重取向相变的温度。研究表明,In掺杂能使自旋重取向相变维持到x≤0.8。采用分子场唯相理论以及第一性原理计算分析,解释了In掺杂对自旋重取向相变温度的调控作用,分析了六角结构中的磁相。此外,研究表明在六角Fe-In磁性系统中,体系可能存在赝二维磁结构并发生Γ’4-Γ’2型相变。第五章,采用基于密度泛函的第一性原理计算方法研究了Ga空位对体系电子结构的影响以及空位点缺陷所诱导的磁性。研究了两种对称性的空位以及相应的缺陷态和缺陷周围的结构畸变。研究发现,六重配位的八面体空位和四重配位的四面体空位都能诱导出由未补偿的O2--2p悬挂键构成的自旋极化基态。通过计算我们确认了空位的自旋极化和电荷态之间的关系,同时结合分子轨道理论,对不同对称性的Ga空位在不同电荷态下的磁性行为进行了解释。对双空位系统的计算表明,β-Ga2O3中可能存在长程铁磁序。本研究对β-Ga2O3在自旋电子器件方面的实际应用具有重要的参考意义。第六章,研究了单层磁性结构—Fe Cl2的奇异磁相及调控方法。采用基于密度泛函的第一性原理计算方法研究了应变和电场作用下的单层Fe Cl2的结构和磁性。基于声子谱计算确定的稳定结构,我们系统地研究了应变和电场对体系磁性基态的影响和调控作用。通过计算预测了FeCl2的磁调控相图,给出了应变和电场对相变温度的宽范围调控窗口。研究表明,单层FeCl2可作为研究低维磁性问题的重要载体材料。第七章,归纳总结了本论文的研究内容,并对RFe O3的磁序维度调控、β-Ga2O3中的缺陷诱导磁性和单层FeCl2的磁性研究前景进行了展望。