大气散落放射性核素沉降过程的研究及其在示踪东海海域现代沉积过程中的应用

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放射性核素广泛存在于环境中并参与生物地球化学过程,因不同的放射性核素具有不同的来源与半衰期,使得放射同位素成为了示踪环境中不同时间尺度生物地球化学过程的理想示踪剂。天然放射性核素210Pb、210Bi、210Po和7Be半衰期虽然各不相同,但都具有颗粒活性,并被广泛应用于沉积物的来源与运移,沉积速率及沉积年代,大气沉降通量与大气气溶胶滞留时间(Residence Time of Atomopheric Aerosol,RTAA)等研究中。随着同位素示踪技术在各生物地球化学过程中的广泛应用和不断发展,目前已积累了大量有关210Pb、210Bi、210Po和7Be大气沉降过程的研究及其在示踪河口海岸带颗粒物生物地球化学过程方面的数据,但由于时空的差异,我国近岸区域上述核素大气沉降通量的长期连续观测数据的积累和研究相对较少,且鲜有针对单次降雨中相关核素沉降过程等方面的研究。本论文对中国东海典型近岸区域(上海)大气沉降过程中上述核素沉降通量的变化特征及其对大气颗粒物滞留时间的示踪进行了研究,并进一步利用通过大气沉降到达地表并最终被埋藏至沉积物中的210Pb(210Pbex)对长江口及邻近东海海域的现代沉积过程进行再评估,得到主要结论如下:对东海典型近岸区域(上海)2006-2016年210Pb和7Be大气沉降通量的长期监测发现:7Be大气沉降通量(1603±62 Bq m-2 yr-1)介于世界平均水平。在晚冬和初春时期,受大气平流层-对流层交换加强的影响使得7Be的大气沉降通量出现了高值;210Pb大气沉降通量(424±30 Bq m-2 yr-1)则处在全球高值区,在已报道的文献中排名第二。受亚热带季风气候的影响,东海典型近岸区域(上海)夏季的主导风向为来自太平洋的东南风,并随之带来了低210Pb浓度的海洋气团使得210Pb大气沉降通量在夏季明显偏低,而冬季来自内陆寒冷干燥的西北季风则给上海带来了大量高210Pb浓度的陆地气团使得210Pb大气沉降通量在冬季出现明显的高值。此外,通过对比研究全球210Pb大气沉降通量分布后发现,210Pb大气沉降通量在近岸区域(离岸距离<50km)随年降雨量的增加而增大,而在离岸距离>50km的内陆区域,210Pb大气沉降通量则表现出随离岸距离的增加而增大的趋势。大气中的颗粒活性放射性核素主要通过湿沉降的方式到达地球表面,对东海典型近岸区域(上海)2015年三次暴雨事件的研究分析发现降雨过程中7Be、210Pb、210Po大气沉降通量和体积比活度以及7Be/210Pb活度比存在明显的变化,这种变化反映出了降雨过程中研究区域周围不同来源大气气团的入侵及组成变化,这样的暴雨在带来大量降雨的同时,也携带了大量放射性核素到达地球表面,三场暴雨总计贡献了2015年全年18.6%的降雨量,28%的7Be大气沉降通量和11%的210Pb大气沉降通量。通过分析大气近地面中各核素的浓度发现:东海典型近岸区域(上海)作为一个典型的沿岸城市,虽受到了来自太平洋海洋气团的影响,但冬季还受西北季风及其携带的大量沙尘以及本地燃烧源、机动车源、生物质燃烧源等的影响,其近地面大气中210Pb、210Bi的210Po的浓度相较于典型的内陆城市美国底特律仍然偏高。大气中的210Pb、210Bi、210Po和7Be在产生后会迅速被吸附于大气颗粒物上,因此相关核素之间的活度比可用于计算大气颗粒物的滞留时间。基于210Bi/210Pb和210Po/210Pb活度比计算得到东海典型近岸区域(上海)大气颗粒物滞留时间分别为0.66±0.08-16.9±5.4 d(平均值:6.39±1.46 d)和45.3±5.2-196±27d(平均值:125±18 d);而计算得到美国底特律地区大气颗粒物滞留时间分别为2.40±0.38-10.4±3.4 d(平均值:6.11±2.10 d)和5.68±0.29-21.8±2.7 d(平均值:13.0±2.9 d)。因受额外输入的210Po的影响,基于210Bi/210Pb活度比计算得到的大气颗粒物滞留时间可能更接近实际值。大气中的210Pb随干、湿沉降过程到达地球表面从而进入水体,并随水体中颗粒物一系列沉降-再悬浮-再沉降等过程被最终埋藏至沉积物中,近几十年来利用210Pb示踪海洋现代沉积过程极大地推进了海洋科学在沉积、生物地球化学循环等分支学科研究的发展。大气沉降是沉积物中210Pb主要来源,基于对东海典型近岸区域(上海)210Pb大气沉降通量11年的连续观测发现,210Pb的年大气沉降通量变化较小,反映出利用210Pb示踪东海近岸海域现代沉积过程的合理性和稳定性。在以往的大量研究中,对于210Pb垂直分布无明显规律的非理想型沉积物柱状样,因无法直接计算得出沉积速率,研究者通常在估算大面积的沉积通量选择舍弃数据,并导致了研究区域沉积通量的高估。本论文通过对非理想沉积物柱状样赋值的方法对长江口及邻近东海海域的现代沉积过程进行了再评估研究。以长江口三角洲沿PN断面约2.07×104 km2的研究区域为例,对非理想型沉积物柱状样分别赋值为0.2 g cm-2 yr-1、0.1 g cm-2 yr-1、0 g cm-2 yr-1、-0.1 g cm-2 yr-1和-0.2 g cm-2 yr-1后计算得到的该区域现代沉积通量较忽略非理想型沉积物柱状样直接插值计算所得沉积通量分别降低了15%、17%、18%、20%和22%,故而提出了在进行大区域现代沉积过程的研究中,应合理考虑非理想型沉积物柱状样的影响,对其进行合理赋值,以纠正忽略这类沉积物柱状样插值所带来的误差。综上所述,本论文在东海典型近岸区域(上海)210Pb和7Be大气沉降通量11年的连续监测完善了该处两核素大气沉降通量变化特征及影响因素的研究,并在一定程度上证实了210Pb年代学的基础假设,通过总结分析两核素大气沉降通量的全球分布规律及其影响因素,为近海域水体中悬浮颗粒物沉降/再悬浮和沉积等过程的研究提供不可或缺的基础科学数据;此外,东海近岸现代沉积过程的研究中考虑非理想沉积物柱状样的方法为今后大区域颗粒物及其携带的污染物的沉积过程研究提供了新的思路。
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