模板法制备分级孔材料及其对有机分子的吸附分离作用

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具有高比表面积、丰富的孔结构、可调孔径等特点的分级孔(HP)功能材料的设计、合成和应用一直是许多科学领域的重要研究课题。模板法是HP材料可控合成的一种重要的技术之一。尽管当前HP材料对水中污染物具有优异的吸附效果,但该结构中不同类型孔之间仍存在一些不可避免的局限性。例如受限的微孔和封闭的大孔使得物质的扩散性降低,导致其在吸附时表现出低的传质效率和低活性位点利用率,尤其是严重阻碍了对大分子污染物的吸附。为了解决这个问题,将碳骨架及功能聚合物,与开放的大孔-介孔分级孔结构有效结合,制备具有高连通性的大孔-介孔HP功能材料是一条有效的途径。聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)由于其环氧基团能与许多功能单体反应而具有广泛的拓展性,能够使HP聚合物的功能化得以实现。因此,基于模板法制备开放大孔和互连介孔的HP材料具有十分重要的意义。本论文以模板法为基础,制备了集成型HP材料并研究其结构与吸附性能之间的关系,进一步探索了HP微球的制备方法。主要研究内容和结果如下:第一部分,构建了具有径向介孔结构的集成分级孔碳(IHPC)材料。以褶皱状介孔二氧化硅微球为模板,酚醛树脂为碳源,经过碳化并去除模板得到IHPC材料。其具有碳骨架的优良扩散特性、内壁复制的径向介孔结构以及坚固的整体性质,具有高的比表面积(834.1 m~2/g),实现了对苯酚的有效吸附,最大吸附量为261.23 mg·g-1,并且IHPC具有优异的再生循环性能。第二部分,将水溶性胶体晶模板(WS-CCTs)与致孔剂结合(即双模板法),构建HP交联聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(HP CLPGMA)。WS-CCTs用于获得互连的三维有序大孔结构,致孔剂在大孔孔壁上构筑介孔结构。最后对HP CLPGMA进行氨基功能化改性,得到HP CLPGMA-NH2。除具有较高的比表面积外,HP CLPGMA-NH2孔壁中的介孔结构和丰富的多氨基功能基团,有利于吸附质的传递。HP功能材料对甲基橙呈现出优异的吸附性能,最大吸附量达到363.18 mg·g-1。最后,基于双重乳液模板法,通过Span 80乳化剂的一步乳化制备W/O/W乳液,以探索HP CLPGMA微球的制备方法。所获得的HP CLPGMA微球表现出开放和高度互连的孔隙网络,并且具有微米级的尺寸。另外,研究了孔尺寸的影响,不同单体对制备的HP微球尺寸的影响。
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