改性炭基吸附剂对烟气中汞的脱除研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qiuyu19860916
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我国以煤炭资源为主要一次能源的现状在未来相当长的时间内不会改变,煤炭资源的消耗产生大量污染物,随着我国环保意识的日益增强,以及各种政策法律法规的相继出台,污染物的排放得到了一定的控制。目前大多数燃煤电厂配备了脱硫、脱硝和除尘装置,使SOx、NOx和烟尘的排放得到较好控制,但针对重金属汞的治理方案尚有欠缺。因此,研究新型高效的脱汞吸附剂具有重要的意义。本文以石油焦为原料,利用碱活化方法得到石油焦基活性炭(PAC),以此为载体,应用于烟气脱汞。选取了KI或MnCl2为活性物质,通过浸渍法对活性炭进行改性,并采用氮吸附、XRD、SEM、FT-IR等表征手段对改性前后吸附剂的表面性质进行分析。在填充床上对两个系列的吸附剂进行脱汞性能研究,考察了负载量、温度以及烟气组成对吸附剂的脱汞效率的影响。研究表明,PAC在低温下有一定脱汞效果,但温度升高后效果变差,用卤化盐改性后的PAC脱汞效率明显提高,最高可达到90%以上。KI溶液改性的载体,浸渍液浓度为1.5 g/m3,活性组分占吸附剂质量分数为3wt%时表现出最佳脱汞性能,反应温度在40-120℃时,脱汞效率先增加后降低,在80℃达到最高,脱汞吸附反应3h后仍可保持85%脱汞效率。烟气气氛中SO2气体对脱汞既有促进也有抑制作用,取决于SO2的浓度以及烟气组成。在低浓度有氧环境下,SO2气体的添加提高脱汞效率;在高浓度和无氧环境下,SO2气体抑制脱汞反应。一定浓度范围内的HCl和NO气体会促进汞的吸附。通过对反应后的吸附剂进行汞的脱附实验以及XPS分析,发现即使在相对较低温度下,用KI溶液改性后的吸附剂表面发生的脱汞反应主要是化学吸附过程。采用浓度为0.2-0.6 mol/L MnCl2的浸渍液对PAC进行改性,以拓宽该载体的使用范围和吸附剂的温度窗口。结果表明,MnCl2溶液浓度越高,脱汞效果越好。在100-250℃范围的脱汞实验,结果表明,在200℃前脱汞效率较高且稳定,在考察的反应时间内脱汞效率基本维持在90%以上;250℃下的脱汞效率有所下降;氧气浓度对脱汞效果有一定影响,较高氧气浓度促进汞的吸附和后续的氧化。为进一步考察MnCl2改性后样品脱汞机理,以CaCl2作为对比改性剂,并在高温下预处理MnCl2浸渍过的样品。通过对比实验的数据和表征手段分析发现:在MnCl2改性的吸附剂中,锰的氧化物和活性Cl都起到作用,锰的氧化物对于Hg0的氧化遵循Mars-Maessen的晶格氧机理,而Cl元素对汞的脱除符合Eley-Rideal机理。
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