用于白光LED的固溶体型荧光材料M3(A1,Si)(O,F)5:Ce3+(M=Ca,Sr,Ba)热稳定性及其远程荧光体

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荧光粉覆盖于In Ga N蓝光芯片封装方式是目前实现LED白光的主流技术,但是,荧光粉的热稳定性仍是此种封装方式的主要问题。本论文基于用于白光照明的Sr2.975Al0.5Si0.5O4.5F0.5:Ce3+(SASF:Ce3+)荧光粉,通过改变荧光粉化学计量比以及LED的封装方式来达到提高白光LED热稳定性的目的。本论文主要有以下几个方面的成果:1.实验获得了Sr2.975Al0.5Si0.5O4.5F0.5:Ce3+荧光粉的抗酸性、抗湿性及热稳定性数据。研究了F-离子对Sr2.975Al0.5Si0.5O4.5F0.5:Ce3+荧光粉热稳定性的影响。在荧光粉配比为Sr2.975Al0.5Si0.5O4.5-xF0.5+x:Ce3+基础上,当F-离子的物质的量为0.6 mol时,荧光粉的热稳定性提高,但是,当F-离子的物质的量为0.7 mol时,热稳定性开始降低,原因可能是过量F-离子掺杂生成Sr空位,降低了荧光粉的稳定性。2.在Sr2.975Al0.5Si0.5O4.5F0.5:Ce3+晶格中Sr2+离子有两种配位:10配位的Sr(1)和8配位的Sr(2)。碱土金属Ba和Ca在Sr2.975-xMxAl0.5Si0.5O4.5F0.5:Ce3+(M=Ba,Ca)中分别优先取代Sr(1)格位和Sr(2)格位。通过合成化学计量比为Sr2.975-xMxAl0.5Si0.5O4.5F0.5:Ce3+(M=Ba,Ca)的荧光粉,讨论晶体结构和荧光光谱特性、热稳定性的关系:Al O4/Si O4多面体中的Al-O/Si-O键在Ba2+离子的引入时起到缓冲Sr(2)格位周围晶格畸变作用;Ca引入提高晶体的结构刚性,抑制了热猝灭。3.通过在SASF晶体中共掺Ce3+和Pr3+,增加荧光材料在红光区域的发光强度,探究SASF晶格中Ce3+和Pr3+离子能量传递的机理以及Pr3+对荧光粉热稳定性的影响。温度升至200℃,未掺Pr3+的Sr2.975Al0.5Si0.5O4.5F0.5:0.025Ce3+发光强度是室温时的50%。掺入Pr3+离子后,荧光粉热稳定性明显提高,在200℃时,Sr2.975-x-yAl0.5Si0.5F0.5O4.5:x Ce3+,y Pr3+(x=0.025,y=0.2)发光强度约为室温时的80%左右(x=0.025,y=0.2)(在200℃时商业YAG发光强度为室温时的80%)。4.采用远程荧光封装模式,增大芯片和荧光粉的距离,提高LED器件的热稳定性。用丝网印刷方法在玻璃基板上沉积低成本的Sr2.975Al0.5Si0.5O4.5F0.5:Ce3+荧光粉来制作远程荧光体,远程荧光体与蓝光芯片合成白光,通过调节远程荧光体的厚度,提高器件的流明效率。当远程荧光涂层厚度为200μm时,得到白光的流明效率为84 lm/W。通过朗波比尔定律得出,不同厚度的远程荧光体的吸收系数和散射系数值不相等,散射系数和吸收系数都是随着远程荧光体厚度增大先增大后减小,远程荧光体和蓝光芯片合成白光的流明效率和远程荧光体的吸收系数有近似直线的函数关系。
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