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铀(U)材料的腐蚀导致其结构和性质的转变,严重影响其使用安全性。同时铀的使用产生了大量的放射性核废料,一旦管控失效流入环境中,将会造成十分严重的后果。因此有必要推进铀腐蚀初期表面产物的快速甄别和核应急检测工作,以便采取措施减缓后果。目前常见的检测技术难以兼顾快速、准确和高灵敏等功能。表面增强拉曼光谱(Surface-enhanced Raman spectroscopy,SERS)技术具有灵敏度高、响应快和提供指纹图谱的优点,通过SERS基底结构的优化,可显著提升现场分析的灵敏度。现有关于铀化合物SERS检测技术的研究主要集中于制备强电磁增强效应的SERS基底以提升溶液中铀酰离子(UO22+)的检测灵敏度,但对UO22+的SERS谱图中出现多峰使谱峰变宽和其v1对称伸缩振动频率偏移的原因缺乏统一的认识,这为UO22+特征峰的准确识别增加了难度。利用已有的刚性基底难以直接检测固体介质表面的铀化合物。此外,也未见SERS识别铀腐蚀产物的报道。本论文针对SERS技术分析含铀物质时存在的不足,制备了柔性胶带收集-氧化铝包裹的银纳米棒、银纳米棒阵列柔性基底、银纳米粒子溶胶三种基底,提出了用胶带收集以及柔性基底原位研究的技术方法,将银基底与含铀物质组成粘合体,系统展开了对固体表面沾污的铀酰化合物和溶液中UO2+的SERS研究,考察了这三种基底对铀酰化合物的痕量检测能力,分析了 UO22+特征峰偏移和多峰的原因,并探讨了 SERS技术快速识别铀氧化物的可行性。主要内容如下:1、通过物理气相沉积和原子层沉积技术制备了惰性氧化铝包裹的银纳米棒(AgNRs@Al2O3)SERS基底,并提出以柔性胶带作为固相表面收集器,建立了胶带收集、SERS检测的技术(Tape wrapped SERS,简写为T-SERS):首先用胶带通过“粘贴&剥离”步骤快速收集表面沾污物质,再粘合到SERS基底表面,组合成胶带收集-AgNRs@Al2O3粘合体(简写为T-SERS)基底;然后采用T-SERS基底进行了固体表面沾污铀酰化合物的SERS研究。铀酰化合物与基底之间的电荷转移作用致使其SERS特征峰位向低波数偏移。利用T-SERS技术可以检测出不锈钢圆盘表面9 μg/cm2铀酰化合物的特征谱峰。结合粗糙化的银、金和Ag2O基底对铀酰化合物的SERS研究,探讨了UO22+在银上的吸附增强机理。Ag-O-UO22+的吸附作用增强了 UO22+的SERS信号,同时导致电荷通过氧桥从银转移至铀酰基团,使其特征峰向低波数偏移。2、通过“粘贴&剥离”的方法将银纳米棒(AgNRs)活性结构从刚性的硅片衬底表面转移至柔性透明的胶带表面,制备了 AgNRs SERS胶带柔性基底。将AgNRs SERS胶带粘至被测物表面或放置溶液中,采用背入式的测量方式,建立了原位检测的技术,并对铀酰化合物进行了 SERS研究。原位研究的方法避免了 UO22+水解对其峰位的干扰。研究表明,不同种态的铀酰络合物在AgNRs上吸附时存在配体释放的过程,铀酰化合物的SERS总峰变宽来自于铀酰基团与多种氧化态银物种之间的多重相互作用。利用AgNRs SERS胶带能原位识别不锈钢圆盘表面沾污的0.9 μg/cm2铀酰化合物,也可检测到溶液中100 nmol·L-1 UO22+的SERS信号,具有较好的SERS检测能力。3、采用化学还原法制备了柠檬酸根稳定的银纳米粒子(AgNPs)溶胶。利用UO22+与柠檬酸根和银之间的强相互作用,将UO22+捕获至AgNPs的“热点”附近,提高了 SERS对UO22+的灵敏度。以柠檬酸根作为内标物归一化UO22+的峰强,实现了对UO22+的定量检测,检出限低至60 nmol·L-1。利用SERS技术首次进行了 AgNPs溶胶增强铀氧化腐蚀产物拉曼光谱的研究。在AgNPs的作用下,U-0.79wt.%Ti合金氧化产物UO2的SERS信号显著被增强,SERS峰位为758 cm-1,表观增强因子达到103量级。SERS技术能识别铀钛合金盐雾腐蚀中的不同腐蚀产物,在铀腐蚀机理和动力学方面的研究,尤其是腐蚀初期过程的研究,具有一定的应用前景。本论文根据现有SERS技术对铀化合物研究的不足之处,制备了三种银基底,研究了UO22+的v1对称伸缩振动频率偏移和出现多峰的原因,建立了可适用于铀表面腐蚀产物和核应急响应不同场景的铀化合物快速分析的T-SERS、原位SERS和SERS定量检测技术。相关研究成果有望用于实际环境中含铀物质及其它分子的快速检测应用,同时这些通用方法的建立将会为SERS技术的实用化提供有力支撑。