杂化卤化铅钙钛矿超快载流子动力学研究

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近年来,杂化卤化铅钙钛矿凭借其较简单的制备流程以及良好的光电性能成为太阳能电池、发光二极管和光电探测器等领域极具潜力的热门材料。特别是卤化铅钙钛矿在太阳能电池方面巨大的应用前景,吸引着几乎所有太阳能电池领域研究者的目光。在应用于光电器件的半导体材料中,受光照后的光生载流子的复合、转移等超快过程是影响其器件性能的关键。超快载流子动力学的研究对提高材料的光电性能有着巨大的帮助。本文主要使用飞秒瞬态吸收光谱技术研究典型的杂化卤化铅钙钛矿甲胺铅碘CH3NH3Pb I3(MAPb I3)薄膜内光生载流子的超快复合过程以及光生电子向金属氧化物电子传输层的超快转移过程,主要内容包括:对比研究了旋涂平面结构钙钛矿薄膜反溶剂的使用对MAPb I3薄膜光激发超快复合过程的影响。通过指数拟合,发现反溶剂乙醚的使用有效减少了钙钛矿薄膜的缺陷态,使得相同条件光激发下光生载流子寿命显著增加。光生载流子寿命的提高可以帮助提高太阳能电池的光电转换效率。对比研究了通过丝网印刷法和旋涂法制备的介孔MAPb I3薄膜的光激发超快载流子的复合与转移过程。通过指数拟合飞秒瞬态吸收光谱测试结果,得到丝网印刷法和旋涂法制备的氧化锆介孔钙钛矿薄膜在相同条件激发下的载流子寿命相同,这两种方法制备的介孔钙钛矿薄膜中电子向氧化钛转移的速率也相近。通过对比观测的结果发现,两种制备方法不会对介孔钙钛矿薄膜的超快载流子弛豫过程产生影响。通过改变前驱体溶液的溶剂与添加剂,制备得到具备更高光电转换效率的碳电极无空穴传输层印刷介观太阳能电池中单一的介孔MAPb I3层。本文通过瞬态吸收光谱测试,基于复合速率方程进行全局拟合,得到两种介孔钙钛矿薄膜的缺陷态介导复合速率以及辐射复合速率,发现用新的前驱体制备得到的钙钛矿薄膜的缺陷态密度显著降低,使得缺陷态介导的非辐射复合速率减小,延长了光生载流子的寿命。
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