低温合成电纺LaCoO3纤维及其苯催化氧化性能研究

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挥发性有机物(VOCs)的大量排放对环境造成了严重的污染,危及人类的健康。以钙钛矿型氧化物为催化剂,对VOCs进行催化氧化降解,具有效率高、成本低等优点,应用前景巨大。但因比表面积较低、合成温度较高等原因,钙钛矿型氧化物的工业化应用受到了限制。本论文采用静电纺丝技术,在较低温度下(500℃)合成了钙钛矿型LaCoO3,采用XRD、SEM、TEM、N2吸附-脱附等温线、H2-TPR和XPS等手段对其进行表征,并以苯为反应模型,探讨其催化氧化性能。首先,本论文探讨了不同溶剂及络合剂对LaCoO3纤维的形貌和催化氧化性能的影响。结果表明,DMF在静电纺丝过程中,不仅起到了溶剂的作用,还起到了络合剂的作用,能在较低的温度下合成晶相较纯、结晶度较高的钙钛矿型LaCoO3,改善催化剂表面的特性,提升其催化氧化性能。而在制备过程中加入络合剂(柠檬酸或葡萄糖),反而抑制了DMF的这种作用效果,这与以H20为溶剂的体系情况相反。第二,本论文用NaOH溶液对LaCoO3纤维进行碱洗处理。结果发现,碱洗处理后的LaCoO3纤维表面长出了“绒毛”状的La(OH)3,原位合成了LaCoO3@La(OH)3纤维。NaOH碱洗可有效提高LaCoO3纤维的比表面积和对苯的催化氧化能力。当碱洗处理3h时,催化剂对苯的催化氧化性能最佳,进一步延长碱洗时间,反而降低其催化氧化能力。最后,本论文将SBA-15介孔分子筛引入静电纺丝过程中,合成了电纺LaCoO3/SBA-15催化剂,再用NaOH溶液将SBA-15去除,得到纳米棒与纳米颗粒LaCoO3共同存在的催化剂。结果表明,采用SBA-15辅助静电纺丝法所制备的LaCoO3催化剂,比表面积提升到至44 m2/g(普通静电纺丝法合成的LaCoO3比表面积为23 m2/g),显著提高了其对苯的催化氧化能力。
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